储能器件表界面SEI膜的原位SPM研究

Lithium-ion battery has been one of the most important energy stroage devices. The optimization of energy and power density and life times of energy storage systems requires understanding solid state electrochemical mechanisms at atomistic and mesoscopic levels. With the aim of understanding the physcial and chemical problems of the solid electrolyte interphase (SEI) at electrode/electrolyte interface, this project will, at nanometer scale, explore the topography, electrical behavior and mechanics properties of the SEI at electrode/electrolyte interface, enclosing the mechanism of capacity degradation and the key elements determing the stability of battery by using in situ electrochemical scanning probe microscopy(SPM) combinding with in situ Raman technology. It is expected that this study is beneficial to rational design at the high performance of lithium-ion battery.

近年来，锂离子电池作为一种放电电压高、能量密度高的储能器件，引起了人们的广泛关注。其电极/电解液界面特性是影响电池充放电循环容量与稳定性的重要因素。深入研究电极/电解液界面的结构特征及其物理化学性质是锂离子电池研究的关键科学问题之一。本项目将以电化学扫描探针显微镜（SPM）技术作为主要研究手段，结合原位拉曼光谱等技术作为辅助手段，针对锂离子电池充放电过程中嵌锂脱锂引起的电极表界固体电解质膜（SEI）的相关物理化学问题开展研究工作，从微观层次上原位考察电极表界面的形貌变化，SEI膜的成长演变以及表界面的电子学性质、力学性质，揭示影响纳米储能材料表界面SEI膜稳定性的关键因素，阐明电池容量衰减机制，认识纳米储能材料的纳米效应与新储能机制，为设计高效、稳定的纳微复合结构电极材料提供理论支持。相关结果将发表SCI收录论文2-4 篇，形成在国内外有重要影响的能源器件界面研究基地。

本项目以电化学SPM技术作为主要研究手段，结合原位拉曼光谱等技术作为辅助研究手段，原位研究了储能器件中负极材料石墨、硅纳米线以及正极材料LiNi0.5Mn1.5O4晶体等电极在充放电过程中表界面SEI膜的形貌、弹性模量等的物理化学变化，揭示了负极材料表面SEI膜的生长位点，成长机理以及影响SEI膜稳定性的重要因素，阐明了嵌锂脱锂等引起的表面力学性质改变的微观机制；提出了一种基底嵌入法实现了对正极材料LiNi0.5Mn1.5O4晶体表面的原位AFM研究，揭示了不同晶体表面的反应活性及电学性质。这些结果为理解电极材料界面SEI膜的原位生长过程提供了非常直观的实验依据，对认识纳米储能材料的储能机制，为设计高效、稳定的纳微复合结构电极材料提供了理论支持。发表SCI收录文章5篇。培养博士毕业生3名。圆满完成全部研究任务。