硅烯纳米体系局域电子态的小波基密度泛函研究

The existence of the defects in silicene will introduce the localized electronic states. The functionalization by adsorption, doping, stress, electric field in silicene will cause profound changes on the dynamic behavior of the localized electronic states, thereby affecting its application in semiconductor silicon industry. As to the density functional calculation for silicene nanosystem containing defects, the scale of the system has impact both on the convergence and the electronic states. The usually used charge analysis tool on the basis of plane wave calculation, such as Mulliken charge analysis, Bader charge analysis, etc, can not give quantitatively the spatial distribution of electrons between atoms, and is even more difficult under electric field to study the localized electronic states when using these methods. There is an urgent demand to the superior method of electronic structure calculations. The wavelet basis density functional method takes daubechies wavelet function as the basis, which has a good localization, high precision, and is ideal for the study on the local electronic states in defected silicene nanosystems. We intend to take the advantages of the wavelet basis density functional method and the new techniques such as GPU acceleration, linear scaling and wannier function, to carry out the study on the localized electronic states and its tuning in defected silicene nanosystems. This project will not only reveal the generation mechanism of localized electronic states and its tuning law in silicene nanosystems, but also provide an efficient method using high performance density functional calculation to study the localized electronic states in many kinds of Graphene-like two-dimensional materials.

硅烯中缺陷的存在将引入局域态，通过吸附、掺杂、应力、电场等进行的功能调制将引起局域电子态在动力学行为上的深刻变化, 进而影响其在半导体硅工业中的应用。针对含缺陷硅烯体系的密度泛函计算，体系的尺度对收敛性和电子态都有影响；平面波计算基础上的常用电荷分析工具如密立根电荷分析、Bader电荷分析等，不能够定量给出电子在原子间的分布，在电场等作用下应用这些方法研究局域电子态更是困难，迫切需要更优越的电子结构计算方法。小波基密度泛函方法以多贝西小波作为基函数，具有局域性好、计算精度高等特点，非常适合硅烯中的局域电子态研究。本项目拟利用小波基密度泛函方法及GPU加速、线性标度、瓦尼尔函数等新技术，开展含缺陷硅烯纳米体系的局域电子态研究及其调控。研究不仅将揭示硅烯纳米体系的局域电子态产生机制及其调控规律，而且将为多种类石墨烯材料的局域电子态研究提供一套高效的密度泛函高性能计算方法。

硅烯纳米体系是近年来的研究热点。在硅烯中通过吸附外加原子和掺杂等将引入局域电子态，从而引起硅烯电子性质的改变和调制。在本项目研究过程中，我们充分利用密度泛函高性能计算方法及GPU加速、线性标度、Wannier函数等新的并行计算技术，开展了硅烯纳米体系中的局域电子态研究。研究中不仅对多种硅烯纳米结构，包括硅烯、硅烯纳米条带、硅烯饱和吸附氢结构、硅烯饱和吸附锂结构等开展了研究，而且将研究扩展到锗烯、锗烯吸附碱金属、二维六角氮化硼、二硫化钼、二维硒化锗等多种具有翘曲结构的类硅烯体系，取得了一系列原创性的研究成果。通过计算预测了吸附碱金属原子能与硅烯及锗烯形成二维新相。揭示了锯齿型硅烯纳米条带边缘吸附氢原子和锂原子对硅烯条带电子和磁性调制的演化规律，成果对硅烯纳米条带作为储氢和储锂材料应用具有重要意义。首次通过激光减薄方法成功制备了单层的二维锡化锗，并且发现其具有多个谱峰的宽荧光谱带；运用密度泛函计算方法研究了单层和多层二维锡化锗的能带结构，对可能的荧光谱峰作了合理的能级跃迁解释。运用了一种非力学应变的方法来调制单层二硫化钼的带隙和荧光谱，首次证实了通过热处理结合退火和快速降温能调制二维过渡金属化合物的能隙。计算设计了当前最细的直径仅为0.3纳米的纳米管异质结；研究有助于纳米管电子器件的小型化，将在纳米电路中具有潜在应用。运用多贝西小波密度泛函计算方法，研究了硅光伏太阳能电池材料中可能存在的各种硼氧复合物的缺陷形成能、微观几何构型和电荷分布，成果将有助于为实验上提高硅太阳能电池的光电转换效率提供依据。在Advanced Functional Materials、International Journal of Hydrogen Energy、Nanaoscale、Materials Design、Applied Surface Science等重要学术期刊发表SCI论文12篇。培养博士生2人，硕士研究生16人。获得了教育部科学研究自然科学奖二等奖一项，湖南省仪器仪表协会优秀论文奖一等奖一项。项目负责人受邀赴美国内布拉斯加大学林肯分校进行了为期一年多的学术交流和访问，与美国Jinsong Huang教授课题组、Xiaocheng Zeng教授课题组建立了合作关系。与中科院重庆绿色智能研究院进行了研究生的联合培养，开展了计算与实验相结合的研究工作。