两种不同类型纳米颗粒对污染土壤中重金属的迁移及修复作用

The migration characteristics of nanoparticles in soils mediate their distribution in soil profile. The increasing application of engineered nanoparticles (ENPs) can alter composition and properties of native soil nanoparticles. This will inevitably change mechanisms of adsorption and accumulation of pollutants in soil. To date, the transport of ENPs in relation to environmental factors, and their interaction with soil components and cotransport with soil contaminants are still not clear. To understand this, both engineered graphene oxide and natural montmorillonite nanoparticles will be evaluated. First, the leaching behavior of both nanoparticles in response to their aggregation in porous media will be evaluated at varied environmental conditions, i.e. different temperature and rainwater volume. Next, simulated soil column studies will be carried out to investigate the effects of two ENPs on transport of individual and combined heavy metals (lead, cadmium, and copper). The three component migration model will then be established to understand the migration mechanisms of heavy metals in soil with presence of ENPs. Besides, the two kinds of nanoparticles will be functionalized to improve adsorption capacity of heavy metals and improve the ability to be recycled from porous media. Thus, the safe and environment-friendly nanoparticles will be obtained for heavy metal remediation in contaminated soil. This work could provide a reliable scientific basis to assess the use of ENPs for heavy metal remediation in soil.

随着大量人工纳米颗粒进入土壤，改变了土壤中原有纳米颗粒的组成和特性，势必对土壤中污染物的吸附和累积产生新的作用机制。目前纳米颗粒运移的环境影响与土壤的作用机制及与土壤中重金属的协同运输机理尚不明确，以纳米颗粒物作为功能材料来处理重金属污染土壤尚不多见。本项目以氧化石墨烯和纳米蒙脱石为研究对象，研究两种纳米颗粒在不同温度、降雨等条件下在多孔介质中的淋溶行为和存在形态，考察两种纳米颗粒对Pb、Cd、Cu单一及复合协同运移行为的作用及影响条件。揭示不同重金属在纳米颗粒表面的赋存形态、吸附解吸机制，探明两种纳米颗粒及其吸附态重金属在饱和多孔介质中的迁移特征、迁移机理、影响因素，建立两种纳米颗粒对模拟土壤中不同重金属迁移的模型，探寻两种纳米颗粒功能化材料对模拟土壤中重金属污染去除的机理。本研究将对土壤中纳米材料的迁移及土壤重金属污染的修复奠定一定的理论基础，以期为土壤环境安全风险评价及治理提供可靠依据。

项目围绕氧化石墨烯、纳米生物炭、氮化碳和土壤纳米颗粒在土壤及模拟地下水环境中的迁移归趋及与重金属交互迁移开展研究工作。通过开展不同因素对纳米颗粒在多孔介质中运移的研究，揭示了纳米颗粒与重金属在饱和多孔介质中迁移规律，明晰了纳米颗粒与重金属的交互作用；通过开展纳米颗粒对重金属的吸附及解吸试验，阐明了人工及天然纳米颗粒对重金属吸附行为和机理，为重金属反应机制提供了基于分子水平的理论。通过溶胶-凝胶法成功制备蒙脱石还原的氧化石墨烯气凝胶，开展在不同环境条件下对亚甲基蓝和镉的动态去除效果，探明了复合气凝胶的结构以及对污染物的吸附机理。本项目对深入理解纳米颗粒在环境中的迁移特征及其机理，揭示重金属的纳米颗粒吸附态在多孔介质中的迁移特征及机理，探讨纳米颗粒进入土壤中对重金属迁移规律的影响及其土壤组分对污染物环境行为的影响，科学客观评价纳米颗粒的环境风险具有重要的意义。.取得以下主要结论：.1）纳米颗粒的迁移能力随离子强度、阳离子价态的增加而降低，随流速、pH的增加而升高。介质中存在的土壤成分会抑制纳米颗粒的迁移；.2）在多孔介质中运移时，纳米颗粒和重金属离子的共存对彼此都具有显著的影响。当孔隙水中存在纳米颗粒时，纳米颗粒显著提高了铅镉等重金属的在石英砂柱中的迁移, 而重金属则显著降低了纳米颗粒的流动性；.3）纳米颗粒对重金属的吸附机制发生在纳米颗粒的羟基和羧酸上，且主要受pH和IS的影响。.4）在制备单纯还原型氧化石墨烯气凝胶的基础上，添加生物炭、蒙脱石等功能性材料成功制备氧化石墨烯复合气凝胶。以镉和亚甲基蓝为吸附的目标物，对合成的各类气凝胶进行吸附筛选，蒙脱石-氧化石墨烯复合气凝胶能够循环多次有效的去除水中的镉和亚甲基蓝。