铜基多相催化剂上氢转移反应机理研究

催化氢转移反应因具有节能降耗的独特优点和原子经济性的绿色工艺，逐渐受到产业界和学术界的关注。近年来，在催化剂开发方面取得了一定的进展，但由于对催化剂结构与催化反应性能关联以及催化作用机制认识的不足，目前催化剂制备仍处于传统"炒菜式尝试"的技艺阶段。本课题采用量子化学计算与实验相结合的方法，详细研究铜基多相催化氢转移反应机理。系统分析焙烧温度、还原气氛等对载体表面性质和活性位的影响，考察金属与载体的相互作用机制，对制备及预处理条件 - 催化剂结构 - 催化反应性能三者进行关联，阐明构效关系；系统研究金属氢化物机理和双活性组分机理，计算各基元反应的活化能和反应热，构造反应势能面，确定速控步，分析竞争性，阐明加氢反应和脱氢反应的活性中心，提出详细的铜基多相催化氢转移反应机理。本课题不仅可以为氢转移反应高效催化剂的研发、反应条件的有效调控提供理论指导，而且可望进一步丰富非均相催化科学的基础理论。