污染大气中有机成分对大气气溶胶表面非均相反应的影响及其作用机制

Rapid economic development and urbanization in recent years have resulted in serious and complicated air pollution in many Chinese cities. Urban haze episodes have occurred more frequently. Atmospheric aerosol pollution has become a serious environmental problem. Organic components play an important role in air pollution. However, a little concern has been paid to the effects of organic component on the heterogeneous reaction of atmospheric aerosol in the polluted atmosphere up to now. Here we study the effects of organic component on heterogeneous conversion of sulfur-containing compound on atmospheric aerosol in the polluted atmosphere by using DRIFTS、MARGA、GC-MS、IC、TDMA and CRDS techniques, investigating the corresponding reactivity and reaction mechanisms in the presence of organic component, and the changes in hygroscopic and optical properties of atmospheric aerosols induced by the effects, and further revealing the influence of organic species on the heterogeneous conversion processes of atmospheric sulfur-containing compounds in polluted environment and their influence mechanisms, potential heterogeneous conversion pathways, and their possible impacts and roles in the atmosphere. This study not only helps to further understand the heterogeneous reaction of atmospheric aerosol, towards a more comprehensive understanding of the atmospheric chemical processes of atmospheric sulfur-containing compounds, but also helps to more accurately estimate the radiative forcing of atmospheric sulfate aerosols and further understand the formation and conversion mechanisms of fog and haze. This study also provides important information for the government to formulate urban air pollution control strategy and policy.

经济和城市化的迅速发展使我国许多城市大气污染呈现复合污染特征，城市灰霾日益严重，大气气溶胶污染已成为一个严重环境问题。有机成分在大气污染中起着十分重要的作用，但目前有机成分对大气气溶胶表面非均相反应的影响研究很少。本项目拟利用DRIFTS、MARGA、GC-MS、IC、TDMA、CRDS等先进技术开展污染大气中有机成分对大气气溶胶表面含硫化合物非均相反应的影响研究，考察有机成分存在下的反应活性和机理，以及这种影响所引起的颗粒吸湿性能和光学性质变化，揭示污染环境下有机物种对大气含硫化合物非均相转化过程的影响和影响机制、潜在的非均相转化途径及其在大气中的作用和产生的可能影响。开展本研究，可丰富对大气气溶胶表面非均相反应的认识，全面了解大气含硫化合物的大气化学过程，有助于更准确地估算大气硫酸盐气溶胶的辐射强迫以及更深入地理解雾、霾形成及其循环机制，并为我国城市大气污染控制和决策制定提供科学依据。

大气气溶胶在我国城市大气雾霾污染频发过程中起着十分重要的作用，特别是二次气溶胶。作为大气气溶胶重要组分的矿尘气溶胶可作为各种大气污染气体的反应平台。在国内污染大气中存在着高浓度的SO2、NOx以及有机醛、有机酸等污染气体，这些污染气体将不可避免的与矿尘颗粒物发生作用。在大气中，一种污染气体预吸附在矿尘气溶胶表面将可能发生吸附或非均相反应，这将改变原有颗粒的表面性质，进而影响后续其它气体与该气溶胶颗粒的非均相反应。然而，目前对污染大气中有机成分对矿尘气溶胶表面含硫、含氮化合物非均相反应影响的研究还没有，开展本项目研究可弥补这方面的研究空白。.本研究基于实验室模拟研究和外场观测研究系统地研究了SO2、NO2与大气有机醛（如甲醛、乙醛、乙二醛）和有机酸（如乙酸等）在气溶胶表面各自非均相反应间的相互影响、以及硝酸盐、氨和各种有机胺（如甲胺、三甲胺、三乙胺、苯胺、吡啶、吡咯等）等对SO2、COS在气溶胶表面非均相反应的影响，不仅揭示了污染环境下各自不同有机成分的影响、影响机制、潜在的非均相转化途径和反应动力学，而且揭示了大气中SO2的新汇、N2O和HONO的新源以及在大气中的作用和产生的可能影响，并据此发现大气粒子中主要由SO2和NOx氧化而来的硝酸盐与硫酸盐间存在的负相关性，反映出大气硫酸盐和硝酸盐形成过程的关联和相关大气氧化性物种在其中可能的分配关系，指明了我国城市大气污染问题解决的重要途径，即必须实现对SO2和NOx的协同控制和总量控制，这对于我国大气污染控制决策和措施制定具有重大意义，并将对我国经济发展具有深远影响。开展本研究，丰富了对大气气溶胶表面非均相反应的认识，有助于全面了解大气含硫、含氮化合物的大气化学过程，有助于更深入地理解雾、霾形成过程中的大气气溶胶的生成机制，为我国城市大气污染控制和决策制定提供科学依据。