大气气溶胶表面非均相反应的组份间协同作用机制研究

Rapid economic development and urbanization in recent years have resulted in serious and complicated air pollution in many Chinese cities. Atmospheric aerosol pollution has become a serious environmental problem. Heterogeneous reaction plays an important role in air pollution. However, very little concern has been paid to the interior synergistic effects of heterogeneous reaction on multi-composition aerosols up to now. Here we study the synergistic effects between components on heterogeneous conversion of sulfur-containing compound on atmospheric aerosol by using environmental levitation cell coupled to the Raman microscope, DRIFTS etc. The corresponding reactivity and reaction mechanisms in the presence of interior synergistic effect, and the changes in hygroscopic and optical properties of atmospheric aerosols induced by the effects will be explored. We will further reveal their influence on the heterogeneous conversion processes of atmospheric sulfur-containing compounds in polluted environment and the corresponding mechanisms, potential heterogeneous conversion pathways, and their possible impacts and roles in the atmosphere. This study not only helps to further understand the heterogeneous reaction of atmospheric aerosol, but also helps to more accurately estimate the radiative forcing of atmospheric sulfate aerosols and a better understanding of the formation and conversion mechanisms of fog and haze.

大气颗粒物污染是我国当前面临的一个严重环境问题，与大气气溶胶生成密切相关的表面非均相反应成为大气科学研究的热点之一。当前非均相反应的模拟主要采用单一成份的颗粒物，而真实大气颗粒物往往是含有黑碳、金属氧化物、金属盐等多种成份粘连或包覆形成的混合物，针对多组份颗粒物，特别是颗粒物中具有光活性、催化活性或弱导电性的组份之间存在潜在非均相反应协同作用的研究严重不足。本项目以先进的基于声悬浮技术的激光共聚焦显微拉曼单颗粒分析为依托，结合DRIFTS等表征手段，考察协同机制存在下的含硫化合物非均相反应活性及机理，以及这种影响所引起的颗粒物吸湿及光学性质的变化，进而揭示大气颗粒物中组份间的协同作用对非均相转化过程的影响机制。本项目的实施有助于丰富对气溶胶表面非均相反应的认识，有助于更准确地估算大气硫酸盐气溶胶的辐射强迫以及更深入地理解雾、霾形成及其循环机制，对我国城市大气污染控制和决策制定提供依据。

大气颗粒物污染是我国当前面临的一个严重环境问题，与大气气溶胶生成密切相关的表面非均相反应成为大气科学研究的热点之一。当前非均相反应的模拟主要采用单一成份的颗粒物，而真实大气颗粒物往往是含有黑碳、金属氧化物、金属盐等多种成份粘连或包覆形成的混合物，针对多组份颗粒物，特别是颗粒物中具有光活性、催化活性或弱导电性的组份之间存在潜在非均相反应协同作用的研究严重不足。本项目以先进的基于声悬浮技术的激光共聚焦显微拉曼单颗粒分析为依托，结合DRIFTS等表征手段，考察了协同机制存在下的含硫化合物非均相反应活性及机理，以及这种影响所引起的颗粒物吸湿及光学性质的变化，进而揭示了大气颗粒物中组份间的协同作用对非均相转化过程的影响机制。通过本研究，掌握了复合大气污染环境中多组份气溶胶上含硫化合物的非均相反应活性及反应动力学。揭示了多组份气溶胶中的组份间协同作用对于含硫化合物的非均相反应过程的影响机制以及该影响所引起的颗粒物吸湿性能和光学特性的变化规律。建立了含硫化合物在多组份大气颗粒物上非均相反应的理论模型，评估了多组份协同作用在真实大气化学过程中的影响和潜在效应。在国际高水平杂志上如EST, Sci. Bull., Small Methods,Nano Energy等发表了30余篇学术论文，其中影响因子10以上论文8篇。本研究成果丰富了对气溶胶表面非均相反应的认识，有助于更准确地估算大气硫酸盐气溶胶的辐射强迫以及更深入地理解雾、霾形成及其循环机制，对我国城市大气污染控制和决策制定提供了依据。