自组装制备NaYF4:Yb,Tm/TiO2/Graphene纳米异质结构及其在高效光催化中的应用研究

近年来，纳米光催化材料因其在解决日益严重的能源危机及环境污染问题中的巨大潜力而备受关注。对于最有应用前景的TiO2光催化剂，过窄的太阳光谱响应范围和过高的载流子复合几率仍是制约其光催化效率的瓶颈问题。本研究将充分结合上转换材料将近红外光能量转化为可见光的特性以及石墨烯材料高的比表面积和电导率，设计新颖的NaYF4:Yb,Tm/TiO2/石墨烯纳米异质结构并研究其在高效光催化中的应用。研究将通过界面耦合作用实现半导体对由近红外转化生成光子的最大吸收利用，并使光生载流子在其与石墨烯界面处得到有效分离，从而抑制激子复合，为载体表面光催化降解污染物及光催化制氢反应提供有利条件。通过以上原理有望制备出具有近红外-可见-紫外光宽波段响应的新型高效光催化材料，推动TiO2基纳米催化剂在环境修复及能源转化中的广泛应用。

光催化技术因其在解决日益严重的环境污染问题及能源危机中的巨大潜力而受到世界范围内的广泛关注。在过去几十年里，国内外主要研究是集中在紫外光和可见光响应的光催化体系，对近红外光响应的光催化剂的开发研究还处于起步阶段。本项目充分结合上转换材料将近红外光能量转化为紫外光的特性以及石墨烯材料高的比表面积和电导率，设计制备出核-壳结构的α-NaYF4:Yb,Tm@TiO2微米球负载于石墨烯纳米片的新型复合材料，并研究其在高效光催化中的应用。研究发现，核-壳结构确保了α-NaYF4:Yb,Tm和TiO2间的紧密接触，从而使得上转换颗粒α-NaYF4:Yb,Tm受红外激发产生的紫外荧光可以被TiO2充分吸收和利用。同时，由于石墨烯的高导电率等特性，TiO2受激产生的光生电子-空穴对可以被有效分离，降低了复合率，从而使得该材料的红外光激发光催化性能得到大幅度提高。此外，在上述工作的研究思想启发下，还进行了石墨烯相关材料的拓展研究，包括：氧化钨纳米棒/石墨烯复合材料，硫化铟纳米片/石墨烯复合材料，CdS纳米棒/石墨烯复合材料，TiO2/In2O3纳米复合材料，石墨烯量子点修饰的TiO2纳米管，通过共价键固定氧化铁表面氧原子来制备高活性氧化铁光阳极，通过超声合成石墨相碳化氮/红磷复合材料，碳氧掺杂石墨相氮化碳纳米片以及氮掺杂石墨烯量子点，并研究这些材料的光催化降解有机污染物和光催化产氢性能和机理。本项目所研发的一系列材料体系、制备工艺和学术成果，具有较高的创新性和启发性。研究成果均发表在相关领域的国际一流期刊上，获得了同行的广泛好评。项目成果为开发新型高效的近红外光响应光催化材料体系，最终实现全太阳光谱光催化应用提供了重要的科学依据。