表面等离激元驱动的分子反应

It was realized that surface plasmon-driven chemical reaction in 2010, which opened the scientific research of surface plasmon-driven molecular chemical reaction. It is one of important research fields and hot points. At present, it is experimentally realized controlable molecular synthesis reaction assisted by surface plasmon resonance. Based on our previous experimental and theoreticall researches, try to realize surface plasmon driven dissociation reaction at the level of state-selected and bond-selected. This research is of importances not only on the basic scientific research, but also on the exploring the apllcation of plasmon-driven dissociation, even at the level of industry. For example, the surface plasmon-driven dissocation of poisonous molecules provide one important method and tool in the field of enviromental science. On the other hand,the surface plasmon-driven chemical reaction can provide a new idea and method for the synthesis and dissociation in the troditional organic chemistry.We will choose the typical molecules for the surface plasmon-driven chemical reaction with the supporting of this foundation, including the synthesis and the dissociation. It is best that work at the level of bond-selective and state-selective.we try to reveal the dynamics and the mechanism of surface plamson-driven chemical reaction, and make our best for the applications of this technology for the catalytic reaction.

表面等离基元对分子的催化反应是2010年开始实现，这开辟了表面等离基元分子化学反应的研究，是当前本领域科研的重点和热点之一。目前已经实现了可控的分子的合成反应，在我们前期工作的基础上，争取实现激光和表面等离基元调控的分子的选键和选态的分解反应。这个研究不但具有重要的基础科学研究的意义，还在科学技术在分子催化反应的应用探索方面具有重要的实际应用前景。例如，表面等离基元驱动的有毒有机污染物的分解，为环境科学领域的实际应用提供了一个非常好的选择手段。另外，表面等离激元驱动的分子化学反应，为传统的有机化学的合成和分解反应提供了一个新的思路和手段。我们在基金的资助下，选择有代表性的分子进行表面等离激元驱动的分子反应，包括分子的合成和分解反应。争取做到分子的选件和选态反应。揭示分子在表面等离基元驱动的反应动力学和规律。为将来的表面等离基元对分子催化反应的技术应用打下坚实的科学基础。

2010年，本课题组成功实现表面等离激元催化反应的实验（Langmuir, 2010, 27, 7737)，引用约200次，是ESI高引用论文。2012年，受邀请在国际著名期刊Smal上撰写综述，见Small， 2012， 8， 2777。引用超过200次，是ESI高引用论文。但是表面等离激元催化的物理本质有待揭示，热电子寿命太短，只有100多飞秒，极大地限制和降低催化反应的效率和几率。.为了进一步提高表面等离激元催化反应的效率和几率，本项目重点研究了表面等离激元催化反应的物理机制和催化反应机理，以及在表面催化反应领域的具体应用。用飞秒动力学研究表面等离激元和半导体激子相互作用的电荷转移过程，揭示了表面等离激元和激子相互耦合作用对催化反应的动力学本质。成功将表面等离激元热电子的寿命从飞秒延长到皮秒量级，极大地提高了表面等离激元热电子的寿命和催化效率和几率。理论计算不但解释了实验，还预测了相关的表面等离激元增强的拉曼和荧光光谱。本课题的完成对于揭示表面等离激元催化反应的本质和在催化领域的应用，都具有非常重要的科学意义和价值。.在国外SCI期刊上发表通信作者科研论文32篇，其中4篇是ESI高引用论文。3次受邀请，以通信作者，在影响因子10左右的国外期刊撰写相关领域的综述。科学出版社出版两本第一作者专著。