面向有机光电器件的富勒烯/金属界面电子结构研究

Polymer solar cell (PSC) with a fullerene derivative as electron acceptor is one of the newest energy sources. The current goals of the worldwide research works are improving the stability of the device and increasing its power conversion efficiency to 15%. The electronic structure of the fullerene/metal (electrod) interface plays crucial role in realizing these goals. This project studies the electronic structures of fullerene (C60 and C70) monolayers and mutlilayers on the surfaces of Cu,Ag,Au,Al single crystals, aiming at a suitable paradigm decribing the electrode interfaces of PSC and other photovoltaic devices. The proposed paradigm is a ternary structure (two sub-interfaces): metal/first molecular layer/other molecular layer. For the sub-interface of metal/first molecular layer, we try to interpret the electronic structure through DFT calculations by considering nanopits and adatoms at the interface. The sub-interface of first molecular layer/other molecular layer is suggest for the first time in this project. We will verify this idea by preparing well-defined samples and measuring the electronic states with photoemission and soft X-ray adsorption techniques. Eventually, we can achieve the integrated energy-level diagrams properly decribing the electrode interfaces.

以富勒烯及其衍生物作为电子受体的聚合物太阳能电池（PSC）是即将走进实际应用的新能源。当前国际上的研究目标是改进这种电池的稳定性以及将能量转换效率提高至15%。器件中富勒烯/金属（电极）界面的电子结构对这些目标的实现起着关键作用。 本项目研究富勒烯（C60和C70）单层膜和多层膜在Cu,Ag,Au,Al等金属单晶表面的电子结构，目的在于为PSC电极界面的电子结构研究建立一套合适的范式。 所提出的范式为：电极界面是三元结构(两个子界面)，即金属/与金属直接接触的第一层分子/其它分子层。对于金属/第一层分子这个子界面，我们引进最近发现的界面纳米凹坑和附加原子，用密度泛函计算解释长期不能理解的电子结构实验数据；对于第一层/其它分子层这个在本项目中首次提出的子界面，我们制备精确表征的样品，采用光电子能谱、软X射线吸收谱等手段测量电子态，验证我们的设想。最终得到能合理描述电极界面的完整的界面能级图。

本项目为富勒烯C60/金属界面电子结构研究建立了一套合适的范式，适合于有机电子器件中富勒烯与一些常用金属（不包括化学活性太强的Ca等金属）之间构成的电极界面。. 在这个范式中，电极界面应该被描述为“金属/与金属直接接触的第一层分子/其它分子层”，即包含两个子界面。所以这个范式也可以称为双子界面（Two sub-interfaces，简称TSI）模型。根据对C60/Ag(111)，C60/Ag(100)，C60/Au(111)，C60/Al(111)，C60/Al(100)体系的同步辐射光电子能谱研究，金属/第一层分子这个子界面的费米能级一致，而第一层分子/其它分子层这个子界面的真空能级一致。. 根据TSI模型，金属表面C60单层膜的功函数等于多层膜的功函数。因此我们对单层膜开展了深入的密度泛函理论研究，揭示出决定单层膜功函数的三个因素：1. 从金属向C60未占据分子轨道的电荷转移；2. 金属表面与C60电子态的杂化；3. 由于吸附C60分子而导致的金属表面重构。