高压扭转工艺制备无中间适配层材料的钨铜功能梯度材料及其力学和热物理性能研究

The main reason for the failure of tungsten-copper composite materials is the interface mismatch stress between tungsten and copper. Filler materials could resolve the interface mismatch stress effectively, but have bad influence on the mechanical and thermal-physical properties. Conventional plastic deformation can not improve the comprehensive properties effectively due to the insufficient plastic strains, which restrict the application of tungsten-copper composite materials in the field of electronic packaging materials. Considering the advantages of high interfacial activity of the nanostructure prepared by mechanical alloying and the atom diffusion enhancement caused by the high pressure in the processing of hot isostatic pressing, the procedure of high-pressure torsion (HPT) are induced into this project to produce tungsten-copper functionally gradient materials without filler material at a relatively low temperature. At the same time, the experimental research, theoretical analysis and multi-scale simulation are combined to analyze the interface bonding mechanism between tungsten and copper from the viewpoint of atom diffusion and element precipitation along grain boundaries and phase boundaries during the HPT processing. In addition, the influence of high dislocation density, ultra-fine grains and non-equilibrium grain boundaries caused by severe plastic deformation on the strength，ductility，coefficient of thermal conductivity, thermal expansion and thermal fatigue property of tungsten-copper functionally gradient materials will be discussed. It has important scientific value and practical significance to promote the application of tungsten-copper functionally gradient materials in the field of microelectronic industry.

钨和铜界面错配应力是钨铜复合材料失效的主要原因，添加适配层材料可以有效解决这一问题，但会弱化其力学和热物理性能，传统塑性加工工艺对钨铜复合材料性能的改善作用相对有限，限制了其在电子封装材料领域的应用。本项目有机结合机械合金化纳米结构提高界面活性和热等静压高压力促进扩散连接的工艺优势，利用高压扭转工艺实现钨铜整体连接，在较低温度下制备高性能无中间适配层的钨铜功能梯度材料。将实验研究、理论分析和多尺度模拟相结合，以原子扩散和非平衡晶界超细晶组织为切入点，阐明高压扭转工艺实现钨铜界面结合的微观机理，揭示高压扭转非平衡晶界超细晶组织对钨铜功能梯度材料强韧性、热导率、热膨胀系数和热疲劳性能的影响规律。这对于拓展钨铜功能梯度材料在微电子工业领域的应用具有重要的科研价值和实际意义。

针对钨和铜力学性能差异巨大的特点，本项目在传统限制型高压扭转模具工装的基础上，创新性的引入浮动凹模技术，开发出一种适合性能高差异的异种金属连接的工艺，即浮动凹模压扭成形工艺，不仅实现了钨和铜的协调变形，获得了界面处组织和性能呈梯度分布的钨铜复合材料，而且能够降低设备精度要求和模具损耗。借助ABAQUS软件，对工业烧结纯钨和C18150铜铬锆合金在不同温度和不同压力下的高压扭转变形行为进行有限元模拟，分析了温度、压力、扭转圈数对钨铜界面处应变累积的影响。在300℃、1.5GPa条件下开展了不同扭转圈数的钨铜浮动凹摸压扭成形实验，并对变形试样界面处的显微组织和元素扩散进行表征，研究了应变对显微组织演化和界面连接的影响规律。结果表明，浮动凹模压扭成形技术可以有效细化钨和铜的晶粒组织至亚微米，铜在界面处的形成了晶粒尺寸约为0.2μm-0.6μm、具有大角度晶界的近似等轴晶组织；钨在界面处呈现平行于界面的条带状组织，且带状晶粒的宽度自界面处向基体由0.1μm逐渐增大至0.6μm。随着扭转圈数的增加，钨元素和铜元素的扩散距离均在逐步增加，20圈变形试样显示出更宽的结合界面，钨和铜的元素扩散深度分别约为1.5μm和6.2μm，结合分子动力学模拟分析可知，大圈数扭转变形累积的剪切应变在钨铜界面处引入更多的高能缺陷，有利于加速元素扩散，提高界面扩散连接质量。变形过程中，钨和铜的共面为Cu{111}和W{110}，表明钨向铜中的扩散通道为Cu[110]方向，而铜向钨中的扩散通道为W[111]方向，由于这两个方向位于原子密排面上，面间距最大，因此原子更容易沿该方向扩散。力学性能测试结果表明，浮动凹模压扭成形工艺可以显著提升钨铜试样的强韧性，大扭转变形不仅有利于硬度和剪切强度的提升，更加有利于水平方向上力学性能的均匀分布和竖直方向的梯度分布，20圈变形试样中，界面处钨和铜的显微硬度分别为483Hv和125Hv，纳米硬度高达5.7GPa和1.8GPa。热物理性能测试结果表明，大扭转圈数变形有利于获得低热膨胀系数和高热导率的钨铜功能梯度材料。基于此，采用浮动凹模压扭成形工艺制备无适配层的钨铜功能梯度材料，对于拓展其在微电子工业领域的应用具有重要的科研价值和实际意义。