单组分周期性钛酸锶钡多层膜的铁电和介电调谐性能的研究

钛酸锶钡是一种环境友好型多功能材料，在动态随机存储器、红外探测器、微波调谐器件和非线性光子器件等方面得到了广泛应用。近年来，我们发展了一种基于相分离原理，采用单一化学溶液，制备新型周期性钛酸锶钡多层膜的技术。在特定的波长范围，所制备的膜系具有非常高的光学反射率和宽的光子禁带。虽然我们对膜的微观结构和光学特性进行了大量研究，但对钛酸锶钡多层膜的电学性质还未进行深入探讨。本项目将重点分析结晶学结构、膜厚、应力分布状态、纳米孔的形状和大小、衬底性质对钛酸锶钡多层膜铁电和介电性能的影响；以Mn元素为代表，考察多层膜漏电流、电极化、介电损耗与杂质价态之间的关系及可能作用机制；探索使钛酸锶钡多层膜具有最大介电调谐率的工艺条件和结构参数。项目研究成果不仅对优化非均一相钙钛矿结构铁电氧化物的电学性能，扩大它们的应用范围具有积极意义，对深入了解铁电薄膜的漏电流机制和杂质态性质等科学问题也具有一定的参考价值。

本项目主要围绕单组分周期性钛酸锶钡铁电多层膜的铁电、介电及漏电特性展开研究。首先研究了工艺参数，如生长衬底、退火程序、有机添加剂等对多层膜结构和电学性能的影响，并对结构与性能的相关性进行了分析，获得了制备周期性钛酸锶钡多层膜的最优工艺。其次研究了不同周期数钛酸锶钡多层膜的电学特性，首次对周期性多层膜的漏电机制进行研究，结果表明低场下，多层膜的漏电符合欧姆导电行为，而高场下，多层膜分别受不同发射机制限制。以Mn元素掺杂为例，通过拉曼散射、X射线光电子能谱等分析手段系统研究了杂质态对多层膜漏电流、极化、损耗和介电调谐性的影响，发现掺杂的Mn元素并没有出现变价，同时Mn掺杂导致了费米能级下降，有降低漏电流及介电损耗。Mn掺杂还导致了介电常数和介电调谐率的降低，其中1% Mn掺杂的钛酸锶钡铁电多层膜具有较好的电学性能。最后，通过设计制备了Fibonacci特异系列及三明治结构铁电多层膜，并研究了其相关性能。