北京城市气团输送中臭氧生成效率的演变过程及影响因素研究

The study focus of this project is the transportation effect from Beijing urban on ozone pollution in Huabei regional background station. Based on the systematical observed data of O3, CO, NOx, PAN, NOy and VOCs monitored at upwind—urban—downwind rural—downwind regional background station along the route of urban plume synchronously, combined use of the regional chemical transport model simulation, the evolution and influencing factors of ozone production efficiency were studied. The research focus is the role of chemical conversion during the air mass transportation on the OPE evolution along the urban plume, especially VOCs oxidation process, NOx chemical conversion process and ageing process in the air mass. By carrying out the background concentration simulation and emission source sensitivity experiments, the regional background concentrations of O3 and NOy in the atmosphere, as well as the different anthropogenic source of NOx and VOCs emissions within Beijing province impact on OPE and O3 pollution in Huabei region were studied. Through the research of this project, the evolution characteristic of OPE along the route of urban to downwind clean area will be shown, and the transportation effect of Beijing city on the ozone pollution in the regional background area will be revealed. The study results will provide new scientific basis to the in-depth research on the cause of regional photochemical pollution.

本申请项目将以北京城市气团对华北区域本底地区O3污染的输送影响为关注重点，以沿城市气团输送路线（城市上游—城市中心—城市下游近郊区—下游远郊区（区域本底清洁地区））上，围绕NOx循环及O3生成开展的O3、CO、NOx、PAN和NOy同步、连续在线监测，及VOCs采样监测等系统观测资料为数据基础，结合区域化学传输模式，研究城市气团输送中OPE的演变规律及主要影响因素。项目着重研究气团传输中化学转化过程对OPE演变的作用，特别是VOCs氧化、NOx转化及气团老化过程的影响；并通过背景浓度模拟实验以及排放源敏感性实验，研究区域大气中O3及NOy背景浓度，以及北京市不同人为源NOx和VOCs排放对OPE的影响及O3区域污染的贡献。通过本项目的研究，可以揭示城市——下游清洁地区输送沿线OPE的变化特征，认识北京城市对华北区域本底地区O3污染的传输影响，为深入研究区域性光化学污染成因提供新的科学依据。

北京及周边地区排放来源复杂，空间分布极不均匀，在大城市群前体物排放偏高的背景下，光化学污染呈现区域性污染特征，城市—郊区—清洁本底地区存在明显的传输影响。本研究通过开展观测实验，获得了北京及周边地区不同排放背景下O3污染及O3生成效率的分布特征，并结合区域化学传输模式研究了城市气团输送中OPE的演变规律及主要影响因素。获得的主要结论如下：（１）在北京及周边地区O3前体物排放普遍偏高的区域背景下，处于城市群中间的乡村站点同样受到O3污染影响，受来自周边不同排放性质的气团影响时O3污染表现出不同的化学和传输特征，如：东北方向（北京和天津）为明显的前体物高排放城市气团性质,东南方向（山东）前体物排放偏低；相比于东北气团，东南气团中O3生成相对NOx的消耗更敏感，且O3浓度日峰值呈现明显滞后，表现出明显的气团老化生成大量O3及下游输送特征。（２）东南气团影响下，区域O3生成处于NOx控制区,东北气团影响下则处于VOC控制区向NOx控制区转换的过渡状态；仅就北京城市-郊区尺度而言，O3生成呈现NOx和VOCs交替控制状态，且由于不同区域排放背景的差异，控制区属性的划分对应不同的NOx环境浓度；远郊区以及区域本底地区O3生成始终受NOx控制。（３）受不同排放性质气团的影响时，“平均”OPE的变化与NOx/VOC排放比值密切相关，如东南气团中NOx/VOC排放比值较高，模拟得到高HNO3/PAN的比值，表明NOx转化产生的NOz越多O3的生成也就越多。相同来向气团影响下“平均”OPE逐日变化主要与影响站点的气团老化程度有关，气团老化性越高 “平均”OPE值越大。（4） 受不同性质的气团影响时，城市站点“瞬时”OPE表现为较小的差异，本底站点则表现出较大的差异，表明城市地区O3的生成主要以局地化学过程为主，而本底地区明显受到来自周边地区的传输影响。城市及周边地区“瞬时”OPE分布呈现较大的不均匀性，如北京城市-本底地区尺度分布显示，“瞬时”OPE表现出几倍的增长，很大程度上反映了光化学过程的局地差异。