海水养殖区有机质分解对沉积物中羟基多溴联苯醚生物有效性的影响及机制

As derivatives of PBDEs, hydroxylated polybrominated diphenyl ethers (OH-PBDEs) were detected in a variety of environmental matrices even exist in human body. Their source, occurrence, biological toxicity (such as thyroid, neurological and reproductive toxicity), and fate in the environment have attracted attention. In this project, mariculture area will be used as the research area. Through, Using the Tenax extraction and Mytilus edulis accumulation study, the coupling relationship between the organic matter and the bioavailability of OH-PBDEs will be investigate using field sampling and indoor simulation study. The effect of organic matter decomposition on the bioavailability of OH-PBDEs in sediment will also be investigated here. Specifically, study on the interaction of OH-PBDEs and each component of organic matter will be conducted. Using the fluorescence and infrared spectroscopy, the potential rule and molecular mechanisms will also be revealed. The searching result was used to illuminate the effect of organic matter decomposition on the bioavailability of OH-PBDEs and its mechanism. The results will provide further understand for the research of OH-PBDEs behaviors and fate in the water environment. It can also provide scientific basis for the correct evaluation of the ecological and human health risks, for the benchmark of water environment and the pollution control.

羟基多溴联苯醚已在众多环境介质甚至人体内广泛存在，且具有甲状腺、神经及生殖等毒性作用，给生态和人类健康带来的潜在风险越来越受到人们的关注。本项目以典型海水养殖区为研究区域，通过野外采样和室内模拟相结合的方法，针对生物有效性这一科学问题，利用Tenax提取法和贻贝富集实验，研究海水养殖区有机质组成、含量与沉积物中OH-PBDEs生物有效性的耦合关系，并考察有机质分解对沉积物中OH-PBDEs生物有效性的影响。通过对有机质不同组分与OH-PBDEs的相互作用研究，借助红外光谱、荧光光谱等技术，揭示有机质中影响OH-PBDEs生物有效性的主要组分和关键化学结构，阐明其作用机制。研究结果能够揭示海水养殖区有机质分解过程对沉积物中OH-PBDEs生物有效性的影响及机制，有利于更深入地了解OH-PBDEs的环境行为及归宿，为正确评价其生态毒性和健康风险、制定水环境基准以及污染治理提供科学依据。

本项目首先开展了环境样品中OH-PBDEs、PBDEs和有机质的含量检测。采集某海水养殖区、非养殖区以及台州近岸海洋沉积物样品，分析各污染物浓度水平、分布特征以及同系物组成等。结果表明，OH-PBDEs检出率很低，且检测出的样品中OH-PBDEs含量也很低，不适宜继续采用Tenax提取法来评估其生物有效性。总体来说，该海洋沉积物中OH-PBDEs的平均浓度低于太湖等沉积物中OH-PBDEs的平均浓度，可能由于淡水环境和海洋环境中OH-PBDEs污染来源存在差异。台州近岸海洋沉积物中PBDEs浓度与有机质含量相关性显著。且河口采样点检出PBDEs总量最高，海洋沉积物中含量相对较低，显示其可能来自陆源污染。与陆地结果不同，海洋沉积物中BDE 47的含量相对较高，表明PBDEs进入环境后，发生了降解过程。其次，开展实验室模拟研究，以鱼类饵料作为沉积物中新鲜有机质的输入来源，取不同培养时间的沉积物样品处理后进行生物富集实验，考察有机质分解不同阶段的沉积物对水相中6-OH-BDE 47在鱼体内富集量的影响。结果发现，斑马鱼对6-OH BDE 47的富集量减少，说明富含有机质的沉积物加入，影响了斑马鱼对水相中6-OH BDE 47的富集，二者存在竞争吸附，沉积物1与2的影响略有不同。对斑马鱼肌肉6种关键酶活性和斑马鱼肠组织病理学变化开展研究，从生物毒性角度表征OH-PBDEs的生物有效性。结果发现，6-OH-BDE47染毒暴露后，暴露组对几种酶活性均呈现出一定的促进作用，对斑马鱼组织产生了有害影响，造成组织病理性改变。水体染毒暴露后，分析斑马鱼肠道微生物群落多样性的变化以及肠组织代谢组学的变化，研究发现，6-OH-BDE 47暴露改变了斑马鱼肠道微生物中部分种群的结构和数量，且6-OH-BDE 47处理后，斑马鱼肠道代谢轮廓差异较明显，两个暴露组共有的显著性差异代谢物有27种。初步揭示代谢物与微生物群落组成差异的相对关系，尝试探讨OH-PBDEs暴露微生物组-生物体的互作机制。项目主要研究结果为OH-PBDEs的生态风险评价提供理论基础。