取向(Na1-xKx)0.5Bi0.5TiO3薄膜内应力影响相变行为和微结构的效应研究

Due to the complexity of internal stress and phrase structure analysis of the thin films with mixed texture, in this project, X-ray diffraction technique is used to study the effect of the composition and thickness on the texture of NKBT thin films under the full consideration of the elastic anisotropy of texture and intergranular interaction impact. And the Voigt model with continuous strain boundary conditions is exploited to investigate the effect of the composition on the internal stress. Based on the study of thin film stress and texture, it clarifies the influence mechanism of internal stress and texture on the structural phase transition around the MPB. And then summarize the influence of the internal stress on microstructure and piezoelectric properties of thin films according to the analysis. The research result of this project will be used to analyze the structural phase transition of the multicomponent system thin film. At the same time, it verifies the inner relation between internal stress, microstructure and piezoelectric properties, which will provide theoretical basis for the further improvement of the performance of the multicomponent system thin film. Also, it has methodology significance for the phase transition research of the ferromagnetic and the ferroelastic thin films with similar solid transition.

本项目针对带有混合织构薄膜中内应力和相结构分析的复杂性，在充分考虑织构的弹性各向异性和晶粒间相互作用影响的条件下，采用X射线衍射技术研究(Na0.5Bi0.5)TiO3-(K0.5Bi0.5)TiO3 (NKBT)二元体系薄膜成份、厚度对织构的影响规律，并运用具有应变连续边界条件的Voigt模型研究薄膜成份对内应力的影响规律；在研究薄膜内应力和织构的基础上，阐明内应力及织构对薄膜在MPB（准同型相界）近邻区域相变行为的影响机制；分析总结内应力对薄膜微结构和压电性能的影响规律。本项目的研究结果可应用于分析其它多元体系薄膜在MPB邻近区域内应力引起的结构相变；同时，本项目探明NKBT薄膜内应力、微结构和压电性能之间的内在关系，为多元体系薄膜的综合性能的进一步提高提供理论依据，还对具有类似固态转变的铁弹和铁磁等薄膜的相变行为研究具有方法论意义。

内应力是薄膜的重要本征属性之一，薄膜内应力和膜基界面微结构密切相关，并且随薄膜厚度而变化。此外，由于晶体通常具有各向异性，且在薄膜生长过程中，通常处于各向异性场的作用下，所以薄膜中晶粒会沿着不同取向生长。晶粒取向与衬底诱发及薄膜生长过程等因素密切相关，是影响薄膜内应力的重要因素之一。对于压电薄膜，内应力和晶粒生长取向对薄膜微结构和压电性能均有影响。因此，研究内应力和微结构的关系，定量分析薄膜中各晶粒生长取向的含量，对提高薄膜的铁电和压电性能具有重要意义。在本项目中，以处于MPB附近(Na0.5Bi0.5)TiO3-(K0.5Bi0.5)TiO3(NKBT)系列薄膜为研究对象，在Nb掺杂SrTiO3单晶基底，获得(100)择优生长的NKBT薄膜。采用XRD Phi扫描表征晶粒择优取向度，结合对界面微结构观察，研究晶粒生长取向、微结构对压电性能的影响机制。分别引入TiO2层和BaTiO3层，采取不同插入方式和薄膜厚度。利用XRD ω扫描定性确定晶粒生长取向；利用XRD ψ扫描并结合Voigt方法，研究晶粒生长取向与内应力状态的关系；结合小角XRD步进扫描观察相结构随薄膜厚度的变化，分析相结构与内应力变化的关系。当引入TiO2层，薄膜内很大比例晶粒处于四方相, 对于(100)取向晶粒，自发极化方向(001)为面内极化，能够松弛残余拉应力，夹层结构薄膜(100)取向晶粒拉应力较小，引起相对更大的介电性能。当引入BaTiO3层，由于NKBT晶格常数略小于BaTiO3，(110)取向生长晶粒为残余拉应力，拉应力随着薄膜厚度增大相对减小了。此外，对不同结构薄膜铁电和压电性能在较宽温度和频率范围内稳定性做了分析，这些为NKBT基薄膜进一步在非铅压电器件应用提供机理研究基础。对 Na0.5Bi0.5TiO3进行A位Ba掺杂(NBT-Ba)，获得较佳Ba掺杂比例(处于MPB附近)基础上，采用XRD ψ扫描等研究随厚度微结构和内应力变化。(110)取向晶粒的残余应力随厚度增加而减小，特别是120到360纳米之间；(100)取向晶粒残余应力变化不明显。结合内应力和微结构分析结果，研究内应力、微结构和压电性能的关系。这部分工作对于分析A/B位掺杂对微结构、内应力，及其对压电特性的影响提供研究依据。