量子态分辨的里德堡态氢原子与分子的反应实验研究

离子与分子的反应在星际化学，燃烧化学，强场物理与核物理，等离子体物理方面起着很重要的作用。但是由于离子之间的库伦排斥，及外加电场对离子的干扰等因素，目前离子与分子的反应研究能量分辨率很低，而且不能进行低能碰撞反应。而里德堡氢原子与分子的反应碰撞过程中，里德堡氢原子的最外层电子远离反应区域，是一个旁观者，因此里德堡氢原子与分子的反应等同于氢离子与分子的反应。本申请项目拟利用高分辨低碰撞能的里德堡氢原子与分子的反应研究，结合高灵敏度的里德堡氢原子时间飞行谱技术来揭示最简单的离子分子反应的态态微分反应截面的信息，为量子态分辨的离子分子反应研究提供一种新的研究思路。

过去三年来，在自然科学基金青年基金的资助下，我们利用高分辨的里德堡氢原子时间飞行谱技术结合交叉分子束技术研究了里德堡氢原子与分子的散射动力学，包括弹性非弹性散射和反应散射动力学。里德堡氢原子H*与ortho-D2/HD/para-H2的反应散射实验中，我们测量了反应碰撞能为0.526eV的产物的微分散射截面, 发现产物呈前向散射分布，与理论计算的氢离子散射角分布并不相符。该实验揭示了在态态微分截面的层次上，里德堡电子不是旁观者，即Fermi模型在微观细节的描述上并不精确。此外在H*+O2非弹性散射实验中，产物O2被激发到非常高的振动态，O2（v=8）的产物还能观测到，意味着将近90%的碰撞能转移到O2的振动能上。这个结果是很意外的，因为通常认为平动能向振动能传递的效率是比较低的。通过理论计算发现，H++O2与H+O2+的势能面存在交叉，O2分子接近里德堡氢原子的核中心时，反应会在两个势能面上跳跃，这种跳跃造成的O2键长的变化是O2振动能分布很高的主要原因。项目执行三年来，以通讯作者发表文章4篇(IF=8.5，1篇；IF=6.5，1篇；IF=3，2篇），毕业博士生一名。