西安市含氧和硝基多环芳烃的气固分配、来源解析和健康效应

Oxygenated and nitrated polycyclic aromatic hydrocarbons (OPAHs and NPAHs) are derivatives of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs). They are mainly derived from incomplete combustion of carbon containing materials, such as fossil fuel and biomass, etc. OPAHs and NPAHs can also be formed in the atmosphere by the direct photolysis of parent-PAHs or homogeneous and heterogeneous reactions between parent-PAHs and atmospheric oxidants (e.g., O3, OH and NOx). The concentrations of OPAHs and NPAHs are lower than PAHs in real environmental matrices, but they can induce higher adverse health effects due to their higher carcinogenic factors. Recent researches are mainly focused particle associated non-polar organic matters (e.g. PAHs and n-alkanes), and pay less attention to polar organic matter in both particulate and gaseous phases, especially OPAHs and NPAHs. Hence, this study prepare to collect PM2.5 and gaseous samples at Xi’an in four seasons simultaneous, and also in haze days. The purpose of this study is acquired the occurrences and trends, gas/particle partitioning mechanism, source appointment, and evaluated health effects of organic matters in PM2.5 and gaseous in different seasons. The probable influencing mechanism of meteorological factors and gases (e.g. O3, NOX), the existing co-emission, co-transport processes with organic matters will also be discussed. This study will provide a new dataset of polar organic aerosol, and an important insight and data of atmospheric health research.

含氧和硝基多环芳烃是多环芳烃的衍生物，主要来源于化石燃料和生物质等含碳物质的不完全燃烧，也部分来之于多环芳烃与大气氧化物（如O3、OH和NOx等）的均相和非均相光化学反应。虽然实际环境中含氧和硝基多环芳烃的浓度比多环芳烃低，但由于它们的致癌因子更大，能产生比其母体多环芳烃更加不利的健康效应。当前研究主要关注颗粒态中的非极性有机物（如多环芳烃和正构烷烃等），而对颗粒态和气态中的极性有机物，特别是含氧和硝基多环芳烃的研究相对较少。因此，本研究拟同时采集西安市四个季节的PM2.5和气态样品，并针对灰霾天气加强采样。获得不同季节PM2.5和气态中有机物的浓度水平、变化趋势；研究其气固分配机理、来源及其贡献；评估其健康风险。探讨有机物受气象因素及气体影响的可能机理；与碳组分之间可能存在的共排放、共传输过程。本研究可为极性有机气溶胶研究提供新的基础数据，也为大气健康研究提供重要的视角及数据资料。

含氧和硝基多环芳烃是多环芳烃的衍生物，主要来源于化石燃料和生物质等含碳物质不完全燃烧，部分源于多环芳烃与大气氧化物（如O3、OH和NOx等）均相和非均相光化学反应。虽然大气中含氧和硝基多环芳烃的浓度较低，但它们的致癌因子更大，能产生比其母体多环芳烃更加不利的健康效应。当前研究主要关注颗粒态中的非极性有机物（如多环芳烃等），而对颗粒态和气态中的极性有机物，特别是含氧和硝基多环芳烃的研究相对较少。本项目同时采集西安市四个季节的PM2.5和气态样品118组（236个样品），并开展5种碳组分和29种PAHs、15种OPAHs、4种AZAs、10种NPAHs等共计58种多环芳烃类化合物的分析测试，同步收集了采样期间的6种大气污染物和5种气象数据，获得第一手的2016年西安市大气碳组分和有机物分析数据集。获得了四季节PM2.5和气态中有机物的浓度水平、变化趋势；解析其来源贡献及气固分配机理；评估其健康风险。探讨有机物与气象因素及大气污染物间关系。研究结果显示2016年西安市碳组分主要来源于机动车、燃煤和生物质燃烧，在灰霾天气具有更多的生物质排放贡献。多环芳烃类有机物整体呈春季>冬季>夏季>秋季的季节变化特征，虽然颗粒态和气态有机物在灰霾天气下均表现为浓度累积的特征，但是气态有机物没有颗粒物差异大。有机物在颗粒态中所占比例与分子量强烈相关，随着环境温度的降低，气态中PAHs、OPAHs和NPAHs一定程度上向颗粒态中转移。来源解析结果表明大气PAHs的来源存在季节差异，在高温的夏季部分PAHs来源于油品的挥发等非燃烧过程，在较低温度季节如冬季更多来源于煤、生物质、油品的燃烧。夏季大气光化学反应有利于PAHs向其衍生物转化。健康效应研究显示西安市大气中多环芳烃类有机物对人体具有潜在的健康风险，且气态和颗粒态贡献相似。本研究可为极性有机气溶胶研究提供新的基础数据，也为大气健康研究提供重要的视角及数据资料，此外也可为西安市的污染防治攻坚战提供决策参考。