基于高有序纳米结构阵列的可见光催化体系的设计及在环境污染控制的应用研究

Solar photocatalytic technique, including photocatalytic degradation and hydrogen generation by solar water splitting, has been regarded as one of the most promising candidates for clean energy conversion. Currently, most of the existing photocatalytic systems mainly utilize UV light that only covers of about 4% of solar light energy, leading to low solar energy utilization efficiency. To improve the utilization of solar energy in photocatalytic process, especially for visible light utilization, we propose in this project of the design and construction of highly efficient visible-light photocatalytic system based on highly ordered nanostructure arrays with the help of theoretical simulation. In order to illuminate the interaction regality between photons and nanostructure arrays, the FDTD solution shall be firstly used to simulate the solar absorption responses of highly ordered nanostructure arrays with different materials and morphologies, which could contribute to designing, selecting and optimizing the nanostructure arrays used for photocatalytic systems. Based on perfectly ordered anodic aluminum oxide templates prepared by an innovative nano-imprinting process, the proposed nanostructure arrays with tunable structural parameters and unique optical properties offer great opportunities for enhancing visible light absorption and hence improving solar energy conversion efficiency in the processes of photocatalytic degradation and solar hydrogen generation. Finally high efficient photocatalysis shall be realized, which provides an important technique support to address the challenging situation of the environmental pollution and energy shortage.

太阳能光催化技术（光催化降解和光解水制氢）被誉为未来清洁能源转换中最具前景的技术之一。本项目立足于太阳能在环境污染控制领域的高效应用，针对现有光催化材料和体系对太阳能光谱中可见光区域的吸收效率较低的问题，建立和发展了理论模拟指导下的大面积高度有序纳米结构阵列高效光催化剂的合成新思路。我们拟采用FDTD法对不同材料体系、不同结构参数的纳米结构阵列的太阳光吸收光谱进行模拟，掌握阵列结构中光吸收的一般规律，从而有效设计、筛选和优化具有高可见光吸收范围和效率的高度有序的纳米结构阵列。随后借助于纳米压印技术辅助的氧化铝模板法，实现大面积、结构参数可调的纳米结构阵列的制备以及相应的光催化体系的构筑，并研究其在可见光光催化降解污染物和光解水制氢两个领域的应用，探讨提高材料光催化效率的新方法，最终实现太阳能在环境污染控制领域的高效利用。这个项目对于解决我国日益严重的环境污染和能源短缺问题有着重要的意义。

本项目的主要研究内容是实现高度有序氧化铝模板法制备大面积、高度有序、结构参数可调的纳米结构阵列，并以此为材料基础，结合理论模拟，实现基于高度有序纳米结构阵列的高效可见光光催化体系的优化设计和合理构筑，提高光催化在可见光区域的吸收效率，促进催化反应过程中的能量转换，从而提高光催化效率。项目运行过程中，在实现高度有序、灵活调控的纳米结构阵列的基础上，除了其在可见光光催化体系中的应用研究，也在表面等离子共振（SPR）及表面增强拉曼散射（SERS）高灵敏光学检测有机农药残留、用高度有序纳米结构阵列进行能量存储等研究领域进行了拓展性的探索研究。项目成功实现了：.（1）利用时域有限差分方法（FDTD）理论模拟高度有序纳米结构阵列的太阳光吸收性质和器件中的电磁场强度分布，优化设计光催化体系的阵列结构，从理论上指导开发新型高效的、对可见光响应的光催化材料和体系；.（2）利用纳米压印技术制备大面积、高度有序的多孔氧化铝模板，并结合不同的制备技术手段实现大面积、高度有序、结构参数可调、具有不同空间排列方式（主要是四方和六方排列）的光催化材料纳米结构阵列；.（3）构筑基于高度有序纳米结构阵列的高性能可见光光解水制氢体系，提高光解水制氢的效率，开展将太阳能转化为洁净氢能的光解水技术的应用研究；.（4）构筑基于高度有序纳米结构阵列的表面增强拉曼光谱法有机物检测体系，并用于痕量有机物农药福美双的高灵敏检测研究；.（5）借助热处理及高低温两步扩孔处理构筑基于高度有序纳米结构阵列的高灵敏表面增强拉曼散射检测体系；.（6）用大面积、高度有序、结构参数可调的氧化铝模板实现高效纳米结构电极阵列。