莱州湾南岸地下卤水高浓度溶解铀的形成及其氧化还原环境的重建

The marine budget of uranium has consistently been a hotspot in oceanographic research. Intertidal salt marshes and subtidal estuaries are important sinks of uranium. The scavenging mechanism and flux of uranium in these systems significantly influence the uranium marine budget. Yellow River carries one of the highest uranium concentrations among world’s major rivers. Extraordinarily high uranium concentration was found in the subterranean brines in the southern coast of Laizhou Bay which located in the vicinity of the Yellow River Estuary. With the improvement precision of measurement, it has been documented recently that isotope fractionation occurs between 238U and 235U, and that the fractionation is related to the redox condition of the environment. Which are the frontiers and hotspots of the researches about uranium isotopes in recent years. In this study, the uranium isotopes will be measured in waters and sediments of the Yellow River Estuary and Laizhou Bay, as well as in the subterranean brines from the southern coast of Laizhou Bay. Combined with data on δ18O, δD, organo-geochemical biomarkers, redox sensitive elements (Fe, Mn, Mo, V etc.) , the rare-earth elements and the bacterial community structure in the salt mashes, the source of uranium in the brine will be assessed. The redox condition during the brine formation will be reconstructed, so as the environmental characters and the evolution of the brine formation. This work will contribute to better understand the mechanism of U isotope fraction and the utilization of U isotope fraction as proxy of different redox conditions, as well as the brine evolution processes, which will benefit the scientific administration and utilization of the brine resources.

铀在海洋中的收支问题是海洋学研究的一个热点，盐沼河口体系被认为是铀在海洋中输出的主要渠道之一，其输出机制和通量对于铀的收支平衡有显著影响。黄河是世界上含铀量最高的河流之一，邻近黄河口的莱州湾南岸的地下卤水中发现了超高浓度的溶解铀。随着测试手段和精度的不断提高，发现氧化还原反应可以影响自然界238U/235U的分馏，这方面的研究是近几年铀同位素研究的前沿和热点。本研究拟通过分析黄河口盐沼湿地、莱州湾及其南岸地下卤水赋存区不同存在形态的铀同位素的组成，结合氢氧稳定同位素、氧化还原敏感元素（Fe、Mn、Mo、V等）的含量，以及有机生物标志物、稀土元素配分模式及盐沼体系细菌的群落结构，揭示卤水中高浓度溶解铀的来源以及卤水形成时的氧化还原环境特征，相关成果将为深入认识铀同位素分馏机制并应用于识别氧化-还原沉积环境奠定科学基础，为理解该区域卤水的演变和卤水资源的科学利用提供科学依据。

沿海地区是经济最发达的地区，同时也是人类活动对自然影响最大的地区之一，因此陆-海相互作用的研究一直是国际学科前沿的热点领域。本项目选取了黄河口湿地以及莱州湾南岸钻孔的间隙水及沉积物，进行陆-海相互作用及地质变迁过程中铀及氧化还原敏感金属的迁移和转化的研究。.通过分析黄河口盐沼湿地氧化还原敏感元素的季节变化特征，发现了Mo，U，V等氧化还原敏感金属在间隙水中存在富集的现象。植物的季节更替产生的有机物降解、潮水的季节性变化、生物的扰动、以及植物的根系的作用，都会导致间隙水氧化还原环境的改变及厌氧微生物含量的变化，从而影响氧化还原敏感金属的富集和迁移。.季节更替下生物的生长和凋落对沉积物不同形态活性铀含量的影响也不尽相同。黄河口沉积物活性铀中，无论春季还是秋季，碳酸盐结合态的含量都是最高的，秋季铁锰氧化物结合态的含量次之，而春季居第二位的是有机质结合态。经过了春夏植物的吸收利用，秋季有植被处可交换态及碳酸盐结合态铀含量较低，而有机质结合态铀含量升高。经历了冬季植物的凋零腐败，微生物活动消耗了沉积物中的氧气，使沉积物呈现还原环境，将环境中溶解态的U（VI）还原为溶解度较低的U（IV），因此春季可交换态、碳酸盐结合态、有机质结合态铀含量较高；同时还原环境也会导致铁锰氧化物被还原而释放进入间隙水，吸附在铁锰氧化物上的铀也随之释放，使得春季铁锰氧化物结合态铀呈现出较低的现象。.本项目还探究了莱州湾地下卤水赋存层沉积物与黄河输入陆源沉积物的关系。通过比较莱州湾南岸地质钻孔卤水层间隙水与黄河口盐沼湿地沉积物间隙水CDOM及氧化还原敏感元素，发现有两种类腐殖质组分和一种类色氨酸组分是相同的，类腐殖质与类蛋白质两类荧光团的组成比例也是相似的，氧化还原敏感金属的含量范围也是相似的，提示它们可能具有相同的物源，相似的形成环境。