天然及人造洪水对黄河口铀的存在形态及入海通量的影响

Riverine input is the main source of uranium (U) in the ocean. The biogeochemical processes in the estuary may strongly affect the flux of U introduced into the ocean with riverine runoff. The transformations between dissolved, colloid and particle phases are the key processes controlling the biogeochemical behavior of U in the estuary. The dissolved U of the Yellow River is one of the highest in the global rivers. The variation of U flux of Yellow River may greatly influence the global river U flux. Natural and artificial flood events induced by rainstorm and water and sediment regulation scheme in the Yellow River, respectively, may exert great influences on the state and flux of U in the Yellow River Estuary (YRE). In this study, cross-flow ultrafiltration and particle size fractionation via water elutriation will be used to determine the fractions of U in dissolved, colloid and particle phases carried by natural and artificial flood events, as well as the changes of these three forms in the mixing zone of YRE. The fraction of freshly delivered sediment from the Yellow River and resuspended bed sediment in the YRE will be measured by the ratio of 7Be/210Pbxs quantitatively. Combined with the results of simulating experiments, the behaviors of different phases of uranium and their transformation will be elucidated. The uranium flux of YRE to the ocean and its contribution to the uranium mass balance of the whole ocean will also be evaluated.

河流输入是海洋中铀的主要来源，河口区发生的地球化学过程会显著影响铀的入海通量；铀在溶解相、胶体相、颗粒相之间的迁移转化过程是影响河口水域铀地球化学行为的关键。黄河是世界上铀含量最高的河流之一，溶解铀通量的变化可以显著影响全球河流铀通量的估算，黄河流域暴雨引发的天然洪水和调水调沙导致的人造洪水会对黄河口铀的存在形态和入海通量产生重要影响。本研究拟通过错流超滤技术及水淘选颗粒物分级法，分析天然及人造洪水所携带的溶解态、胶体态、颗粒态铀所占比例及其在黄河口混合带的变化，以7Be/210Pbxs比值量化河流输入和沉积物再悬浮对于河口区悬浮颗粒物的贡献，结合实验室模拟混合实验，揭示各形态铀在河口混合区的迁移转化规律，估算黄河口铀的入海通量，评估其对世界海洋铀收支平衡的贡献。

黄河调水调沙导致的人造洪水含有高浓度的悬浮颗粒物，对黄河口铀的存在形态和入海通量产生重要影响。本研究通过连续多年的观测，分析调水调沙期间铀同位素特征的日变化，探究不同形态铀在河口的迁移转化，分析调水调沙对铀入海通量的影响。同时，结合实验室模拟混合实验，揭示各形态铀在河口混合区的迁移转化规律，估算了黄河口铀的入海通量，评估了其对世界海洋铀收支平衡的贡献。.运用错流超滤技术及水淘选颗粒物分级法，对黄河水中不同形态及颗粒粒径的铀进行了区分。通过分析及计算，得到了调水调沙沙峰期间黄河水中的铀主要是< 8μm的颗粒态，占比为36%，真溶液态占13%，胶体态的只占2%。黄河SPM中，中粉砂颗粒物（16-32 μm）为最主要的组分。铀在不同粒级SPM上的分布主要呈现为随SPM粒径的增大而减小，与SPM比表面积以及有机质含量有关。计算得到颗粒态铀的年通量为3×104 kg/y（2015）。.通过实验室模拟实验发现，悬浮颗粒物（SPM）浓度对河口溶解铀的行为具有重要影响，SPM浓度在0.8 g/L以上时对铀的解吸较为显著，计算得到SPM解吸铀的解吸系数为0.143 μg/g。以此计算，2014年调水调沙期间SPM对铀的解吸量占到调水调沙期间溶解铀通量的11%。调水调沙的运行对铀同位素入海通量的影响主要表现在小浪底水库还原态铀的释放以及河床的冲刷导致铀同位素的释放。2010年、2012年、2014年和2015年调水调沙期间溶解铀的入海通量分别为2.65 × 107 g，2.40 × 107 g ， 0.97 × 107 g和1.64× 107 g，占全年入海通量的百分比分别为25%（2010 年），15%（2014 年）和22% （2015年）。黄河溶解铀的年入海通量占世界河流溶解铀入海通量的1%左右，是径流量贡献的10倍左右。