中空结构纳米多元氧化物可见光光催化消除室内VOCs的研究

光催化技术的环境污染治理应用一直受到了光催化材料活性不够高和光催化降解机理不明确的制约。最近，我们控制合成了可见光响应的钒酸铟纳米结构空心微米球，发现这些钒酸铟空心球在光催化去除一氧化氮气体有很好的活性和稳定性，表现出良好的室内空气净化前景。基于这些前期工作，本项目针对室内空气VOCs光催化净化领域目前存在的科学和技术问题，将设计和制备一系列具有中空结构的可见光响应纳米多元氧化物光催化材料，如纳米球，纳米壳，纳米管，系统研究这些纳米多元氧化物可见光光催化消除室内VOCs的行为及相关降解机理；并比较中空和实心两种结构光催化材料在消除室内VOCs污染物上的效果，揭示中空结构可见光响应的纳米多元氧化物的微纳米结构、组成、性质与光催化净化效率之间的内在关系。希望籍此研究获得高效的可见光响应光催化剂制备技术及其污染治理应用的基础，促进光催化室内空气污染控制新技术的发展。

首先，以水热法合成了I掺杂CdS 纳米结构微米球，用超声喷雾热解法合成了B，N共掺杂的纳米TiO2光催化材料，将TiO2（P25）在一氧化氮气氛下进行热处理制备了系列间歇式N掺杂的TiO2催化剂，以及用一步法合成了BiOBr/石墨烯的可见光光催化复合材料催化剂。研究了合成条件诸如前驱液浓度，合成温度等对催化剂结构和形貌的影响，并完成这些催化剂的结构性质表征；对污染物光催化降解结果表明，无论是对液相罗丹明B的降解，还是对气相一氧化氮的去除，这些催化剂均表现出增强的可见光光催化活性。其次，用水热法合成了纳米晶Zn2SnO4 微米立方块, 片状(BiO)2CO3 光催化剂。将这些催化剂用于吸附降解低浓度气态NO、 HCHO，测定了反应中间产物的变化以及反应后催化剂的微观物化特性，研究了该光催化剂吸附降解低浓度气态污染物的效率、稳定性、及反应机制。同时，用超声喷雾热解法合成了纳米结构InVO4空心微米球以及具有介孔结构的Bi2WO6空心微米球。比较中空和实心两种结构光催化材料在消除室内低浓度气态污染物污染物上的效果，通过对反应中间产物进行监测，对不同反应阶段光催化剂进行微观物化分析，研究中空结构催化剂与实心结构催化剂由于结构不同而导致的催化性质和稳定性不同的内在机制。研究结果表明，这些催化剂具有空心结构，表现出对低浓度气态污染物一氧化氮气体具有良好的吸附、传质性能，同时表现出增强可见光光催化性能，其光催化稳定性也在较大程度上提高。最后，用溶胶-凝胶法制备出了Bi2O3/TiO2-xBx复合光催化剂；用超声雾化热分解法制备了Si/N共掺杂TiO2空心结构微米球催化剂，发现这些催化剂空心微米球光催化剂在可见光下去除污染物具有明显促进作用，除了表现出良好的可见光光催化降解五氯酚和水杨酸的性能外，还表现出降解低浓度气相苯系物（BETX）的性能，并研究了BETX在中空结构纳米光催化剂的孔道的“吸附-分解”机制。本项目研究结果有望为有效利用太阳能，实现具有经济价值与社会意义的光催化室内空气污染控制新技术提供理论基础及技术支持。