截获微量稀有元素的新型电极制备及EDI调控捕集机理

以再生资源开发与废弃资源再利用为目的开展截获、捕集水中微量稀有金属元素及共存金属新技术的基础研究。拟在电去离子(EDI)装置上通过利用水中Na+、Cl-为再生离子的再生手段；利用水中腐殖酸、磷酸盐使金属离子形成络阴离子以提高溶度积、迁移速度和处理效率；利用选择性质子膜限定络阴离子的阳极"破络"转化、阴极沉积富集，从而达到高效浓缩、截获、捕集。发展简易、快速、高通量具备自修复功能的阴阳电极体系，在金属氧化物阳极和纳米粒子阴极电极体系上研究金属离子回收过程的氧化、还原、转化、归宿关系；构建电化学非均相反应多介质体系和基于多种形态的结构特征研究膜对离子的迁移、调控、捕集机理，着重在分子水平上理解反应过程和作用机制；为合理优化设计电化学反应转化技术和金属元素回收、利用提供技术支撑。

率先建立新型电化学浓缩体系EDI（Electrodeionization; Electrochemical dynamic ingathering），设计了四室、五室装备。针对金属离子在EDI中的迁移机理进行了探讨。基于通常情况下溶液中离子以络合物形式存在，以HEDP络合铜为例对理论迁移量计算和其特性进行了研究、考察了HEDP、EDTA、焦磷酸等各种络合剂存在时多金属离子的共迁移。最后，针对单级EDI过程得到的浓缩液浓度特性，进行了多级EDI对络阴离子HEDP，并对共存的常规阴离子如：NO3-和PO43-的浓缩，以及对碳酸盐浓缩回收二氧化碳的研究。.在电场的影响下络阴离子向阳极方向迁移，穿过阴离子交换膜，进入浓缩室树脂得到再生，恢复交换能力。Nernst-Planck方程能表达HEDP络合铜离子在EDI中的迁移机理，其迁移通量关系可近似化为Ni=kU或Ni=k′Ci，可计算理论迁移离子量Q理，且校正系数f可取电流效率ce。. HEDP、焦磷酸根和EDTA对金属离子迁移影响表明，与络合剂稳定性越高，迁移进入浓室中的量越大，各个时间下浓缩室中两者浓度之比与络合系数之比有正相关性。因此，分离不同的两种阳离子时，可以选择不同的的络合剂来进行分离。.多级EDI实验表明对于N、P，在浓室中可获得高浓度营养盐，浓度逐渐升高，经过三级EDI运行后硝酸根和磷酸根可达439.38和1347.68 mg/L，较最初进水浓缩度可达70.87和141.87。对于HEDP，三级EDI后， HEDP的浓度可达780 mg/L以上。第三级EDI浓缩后浓缩液便可作为镀铜液中的原料。.选择碳酸根为对象，设计了新型四隔室EDI装置，实现了同时回收二氧化碳并再生碱液的目的。碱性碳酸盐溶液中回收二氧化碳的能耗是1.41MJ/kgCO2，电流效率高达80%。.经过EDI浓缩的高价金属或重金属离子，结合本实验室开发的新型Fuel Cell自产电技术不仅能得到各类金属的直接沉积回收，而无需消耗电能。.采用EDI技术不仅能对含络合阴离子废水的处理和金属离子的回收，具有99%以上的离子去除（回收）率，出水中离子浓度小于0.2 mg/L，水可回用，而且对共存各类离子特别是常规阴离子均以同时得到回收利用。当有碳酸盐存在时，还可作为回收二氧化碳的CCS（carbon capture & storaage）新技术。