直接还原CO2为CH3OH的阴极电极制备及转化调控机理

以可再生能源开发与新型化学能源储运为目的开展直接电催化还原二氧化碳制甲醇新技术的基础研究。拟在非水溶剂反应体系中和目标产物为溶剂低温下直接电催化还原CO2制CH3OH，在纳米金属粒子为电催化的阴极电极上研究其催化、还原、转化、归宿。构建电化学非均相反应多介质体系发展新型简易、方便、且适合高通量具备储氢功能的阴极还原电极体系。基于对瞬态活性物种和稳态中间产物的检测界定反应转化的结构特征，在分子水平上理解其作用机制。为合理优化设计CO2电化学反应转化化学能源储存技术和为大规模的二氧化碳固持与利用提供技术储备。

以可再生能源和新型化学能源储运为目的开展了电催化直接还原二氧化碳制甲醇的基础研究。在以下几个方面取得良好有进展：1. 首先开展了新型电极的制备，研究中阳极采用掺杂Fe改性后的新型氧化物Fe-PbO2掺杂DSA电极，应用XRD、SEM、XPS和寿命测试等技术对电极进行了表征，对电极理化性能及电催化性能进行了分析比较；阴极采用改性的活性炭纤维（炭纤维布）电极，采用低温等离子体刻蚀与改性技术处理活性炭纤维电极表面，处理后的炭纤维提高了阴极活性。2. 在此基础上，进行了纳米电催化的制备与特性考察，研究过程中发现多种多功能复合纳米催化剂电极材料可以满足制备目标产物适合电极电位与催化性能。选择了过渡金属元素为催化基础材料，获得了宽电化学窗口和更负电位的材料特性，这类电极能有效地对氧实现还原。共筛选出了(1) Pd-Ni/C催化剂、(2) Ni/C催化剂、(3) PdCu/C催化电极、(4) Pt-Ru/C催化电极等4 大类催化材料/催化电极。将这些催化电极应用于对含氧酸还原具有很强的脱氧特性，当将这些电极用于含氧酸根去除过程中不仅脱除氧，将其与阳极燃料组成源电池时还自产了电能。3. 设计建立了氢气激活的气相反应器与二氧化碳气体的微液滴电化学反应过程，获得了相应的反应机理、产物及中间产物。4. 借助电去离子技术开发了新型的电去极化浓集技术(EDI) 对气体CO2进行浓缩、净化、回收。这些研究结果，为合理优化设计CO2电化学反应转化化学能源储存技术和为大规模的二氧化碳固持与利用提供了基础数据和技术储备。