等离子体-催化协同分解H2S机理研究

The decomposition of hydrogen sulfide (H2S) by plasma with the aid of catalyst is known for its high conversion and low energy consumption. However, the mechanism on the synergetic effect between plasma and catalyst remains to be addressed. The dielectric barrier discharge will be employed to decompose H2S, to obtain the appropriate discharge condition. The high-dispersion metal sulfide catalyst will be synthesized by in-situ plasma discharge sulfidation, and the high performance plasma-catalysis system for H2S decomposition will be screened out. The method of in-situ plasma characterization based on optical emission spectrum is to be established to monitor the discharge process of H2S, in order to investigate the effect of the catalyst on the discharge state of H2S, plasma active species, as well as temperature distribution of plasma zone. With appropriate characterization methods, the adsorption and conversion process of plasma active species on the active site of catalyst will be explored, and the mechanism of synergetic effect between plasma and catalyst during the process of H2S decomposition will be proposed. The project does not only provide a new idea to the resource utilization of H2S, but also has important guiding significance to the theoretical research of the synergetic effect between plasma and catalyst.

等离子体-催化协同分解H2S具有转化率高、分解能耗低的特点，但目前对于二者协同机理的理论研究尚存在欠缺。本项目采用介质阻挡放电进行H2S分解研究，筛选适宜的放电条件，并使用等离子体放电原位制备高分散金属硫化物催化剂，优选具有高效H2S分解效率的等离子体-催化体系。建立基于发射光谱的等离子体原位表征方法，监测H2S放电过程，研究催化剂对H2S放电状态、等离子体活性物种、等离子体区温度分布等方面的影响规律，结合适当的催化剂表征手段，探索等离子体活性物种在催化剂活性中心的吸附和转化过程，提出等离子体和催化剂协同分解H2S的机理。该项目不仅为H2S的资源化利用提供新思路，而且对等离子体与催化剂协同作用的理论研究也具有重要的指导意义。

硫化氢的直接分解制取氢气和硫磺，不仅可以使石油、天然气、煤和矿产加工等生产过程中产生的硫化氢得到有效治理，解决环境污染问题，还能在回收硫磺的同时获得清洁能源-氢气，不仅可以实现氢资源在石油加工过程的循环利用，还可以减少传统烃类重整制氢带来的大量二氧化碳排放。本项目设计并优化了等离子体分解H2S反应器结构，通过放电条件考察确定了等离子放电分解H2S优选反应条件，其协同分解硫化氢转化率最高可达95.9%，比单纯等离子体放电条件下高50%。构建了等离子体发射光谱探测系统，建立了基于发射光谱的非热平衡等离子体电子温度计算方法。对H2S分解反应进行了热力学及动力学分析，采用ReaxFF反应分子动力学方法对H2S的转化过程进行计算，并结合等离子体中电子碰撞活化H2S过程及反应结果对等离子体分解H2S机理进行了深入探讨。此外，进行了等离子体分解硫化氢中试工艺的研发，完成搪瓷型、石英玻璃型以及格栅式中试等离子体反应器设计加工、配套等离子体高频高压电源研制以及配套工艺流程的设计研发。完成了等离子体分解硫化氢中试装置调试并顺利开车，开展了一系列等离子体分解硫化氢中试实验，进料流量为30 L/min、浓度为100%硫化氢单级转化率为30.2%，四级串联总转化率可达84.5%。中试实验的有效开展为下一步等离子体分解硫化氢工业技术的开发奠定了基础，为硫化氢的资源化利用提供了新思路。项目资助发表期刊论文2篇，其中SCI收录论文1篇，EI收录论文1篇；申请专利44项，其中PCT国际专利2项，中国发明专利35项，实用新型专利7项。