基于被动采样与指纹分析研究湖泊沉积物中复杂碳氢混合物的生物可利用性及其影响机制

The bioavailability of complex contaminants in the environment plays a key role in controlling the processes concerning about migration, transform, ecological risk and other environmental behavior. However, the approparate assessment technology and the affecting mechanims from environmental factors for studying the bioavailability of complex contaminants is still limited. The present proposal intends to select complex hydrocarbon mixtures (CHMs) as the target analytes, integrate an in-situ passive sampling with chemical fingerprinting analytical technique to measure the freely dissolved concentration of the fingerprinting of CHMs in sediment in selected sites of the Jianghan lake group. Based on the measurements, the spatial profiles of the bioavailable fraction of CHMs in the studied area will be created by comparing the CHMs fingerprinting according to the types of lakes, sampling season and depth in sediment. The dominant factors controlling the bioavailability of CHMs in the studied area will be investigated by combining the above measured fingerprinting of CHMs with the total CHMs concentration in sediment, the property of sediment and other essential environmental factors. In addition, simulated experiments in lab will be integrated with the source apportionment analysis of CHMs to study the contribution of unresolved complex mixtures to the bioavailable degree of the main resolved components in CHMs. In the simulated experiments, the sorption of the used passive sampler in sediment-water system spiked with petroleum oil as the representative of CHMs will be designed. The present proposed study will supply the scientific support for objectively assessing the potential environmental risk of CHMs in aquatic environment. It will also provide the scientific evidence for revealing the influencing mechanism of various environemtnal factors on the bioavailability of the corresponding contaminants.

复合污染物的生物可利用性对其在环境中的迁移、转化及生态风险等环境过程都具有关键作用。本项目拟以复杂碳氢混合物（CHMs）为研究对象、以江汉湖群为研究区域，结合原位被动采样和指纹分析技术，针对目前复合污染物生物可利用性的评估手段欠缺，影响机制探索不系统等问题进行研究，分析江汉湖群典型湖泊沉积物中CHMs指纹信息的自由溶解态浓度，通过比较不同湖泊、不同采样季节与沉积物深度CHMs的指纹信息，获取研究区域生物可利用CHMs的时空分布模式；基于所得指纹信息，结合沉积物中CHMs的总浓度、沉积物有机质性质与其它外界环境因素，研究影响CHMs生物可利用性的主控外在环境因子；并结合沉积物加标模拟实验与野外环境中CHMs的索源分析，揭示CHMs的不可分离组分对其可分离组分生物可利用程度的影响机制。该研究为正确评价水生环境中CHMs复合污染的生态风险及阐明各种因素对其生物可利用性的影响机制都具有重要意义。

本研究选择长江中下游典型淡水湖泊，如城市湖泊（东湖与南湖），半城市湖泊(汤逊湖)与养殖型湖泊(梁子湖)，作为不同湖泊的代表，研究不同碳氢混合物的时空分布特征，并对其生态毒性进行相应的评估。与此同时，利用被动采样技术研究了长江中上游以及长江中游几个淡水中湖泊中的多环芳烃(PAHs)的生物可利用性（自由溶解部分）以及不同含量的不可分离的复杂混合物（UCM），不同的碳氢化合物组成与不同沉积物对PAHs及烷基取代的PAHs (APAHs)的生物可利用性的影响。研究主要结果如下：.（1）.四个湖泊沉积柱中新近沉积的沉积物中正构烷烃与PAHs值要高于历史沉积的，且它们具有相似的分布特征。其中正构烷烃主要来源于高等植物，但低分子量的正构烷烃则源于石油污染。燃烧来源为PAHs的主要来源，但是化石燃料的直接排放也是其另一来源。所有湖泊中PAH都对对底栖生物没有显著的毒性作用。.（2）.东湖、梁子湖与汤逊湖沉积柱中总有机碳（TOC）基本上随着沉积柱深度增加先迅速减小，随后几乎保持不变。另外，三个湖泊沉积物中正构烷烃与TOC均为线性相关，而PAHs与TOC关系因湖泊而异。所以正构烷烃的来源能代表其中有机质的主要来源，而PAHs却只能一定程度代表有机质的来源。.（3）.野外被动采样发现几乎所有采样点都存在多种PAHs污染，尤其是大都市中，人口密度较高地区的水体。既有石油源，又有化石燃料的燃烧来源以及存在煤和生物质燃烧来源的混合源。而且由于湖泊水体深度相对较浅，自由溶解态的PAHs在不同深度的水体中没有明显区别。.（4）.模拟实验室发现沉积物与石油种类（如UCM量不同）没有对水相中生物可利用的石油量造成影响。重油在水相中自由溶解的C0-C2萘与联苯的量要低一些。同时，重油的老化进一步降低了它们的生物可利用性。油与沉积物相互作用后，水相中轻油具有高的微生物毒性，其次是新鲜的重油，然后是所有其它油。