全氟辛酸/重金属复合污染物的纳滤去除效能及微观作用机制研究

How to safely and efficiently remove the complex pollution of perfluorooctanoic acid (PFOA)/heavy metal from water has been the research focus and new task of the environment and separation research. But no report has been found on the complex pollution removal of PFOA-Cr6+、Cu2+ heavy metal from water by nanofiltration (NF) membrane process. It is scarce to know that macro separation performance under different operating conditions, the micro function mechanism of PFOA-Cr6+、Cu2+ ions,PFOA-Cr6+、Cu2+-membrane material, and membrane interface dynamics description. The objective of this research is to study complex pollutants removal of PFOA-Cr6+、Cu2+ ions by NF membrane from macro and micro methods. The research contents include macro separation efficiency and technological parameter optimization under different experimental operating conditions; the molecular and thermodynamic parameters by counterion-bridging effects of PFOA-Cr6+、Cu2+-membrane material by density functional theory (DFT) calculation; membrane interface fluid flow characteristics, pollutant change, sedimentary in the membrane surface. The research results would clarify interface function mechanism of PFOA-Cr6+、Cu2+-membrane material, optimize separation parameters of NF process. The research results would provide an effective control method of complex pollutants of PFOA-heavy metal from water, and promote the nanofiltration membrane application in rising environment research.

如何有效去除水中新型有机污染物全氟辛酸-重金属复合污染已成为国际上环境、分离领域的研究前沿。但目前应用纳滤膜技术去除这类复合污染物的研究还鲜有报道，缺少纳滤对其宏观分离效能，不同污染物-膜材料之间的微观作用机制，膜界面动力学等研究。本项目系统研究纳滤膜去除水中PFOA-Cr6+、Cu2+复合污染物的宏观分离效能及参数优化；从分子水平角度应用密度泛函理论计算PFOA-Cr6+、Cu2+-膜之间的微观相互作用，获得分子的几何结构、热力学等参数；从动力学角度研究膜界面流动特性、膜污染等。结合微观和宏观研究手段，阐明PFOA-Cr6+、Cu2+-膜之间的微观作用机制，优化纳滤膜分离过程工艺参数。本项目研究不仅为水中PFOA-重金属复合污染物的去除提供了一种有效的方法，而且拓宽了纳滤膜技术在环境领域中的应用。

如何有效去除饮用水中新型有机污染物全氟辛酸 (PFOA)-重金属复合污染已成为国际上环境、膜分离领域的研究前沿和新课题。本项目采用纳滤膜分离技术开展了对全氟辛酸 (PFOA)-重金属复合污染的去除效果研究，系统深入地研究了不同纳滤膜材料、操作条件、进水水质等因素对PFOA去除效果的影响。结果表明，在PFOA初始浓度为100 μg/L，pH=7.5，操作压力为0.2 MPa时，对PFOA截留率是93.73%，膜通量达到42.25 L/m2h；随着PFOA浓度的升高，PFOA的截留率呈上升趋势，而膜通量基本保持稳定；pH从5.5提升到8.5，自制膜1对PFOA的截留率从92.73%提高到95.03%；改变操作压力对PFOA纳滤膜通量的影响更大，压力从0.2 MPa提升到0.6 MPa，自制膜3对PFOA的膜通量从44.24 L/（m2h）提高到118.86 L/m2h；低浓度的Cr2O72-会促进纳滤膜对PFOA的截留，高浓度的Cr2O72-则抑制纳滤膜对PFOA的截留，Cr2O72-浓度的变化对膜通量的影响不明显。BSA加入后形成的溶液体系，随着Cr2O72-浓度的升高，纳滤对PFOA截留率的变化趋势相比单一PFOA-Cr复合体系没有显著差别，但该体系引起的膜通量的下降将更加明显，这些污染物堵塞膜孔，导致了膜通量的下降；应用密度泛函理论计算了离子络合后情况，络合后分子尺寸变大，纳滤的筛分效应增强，截留率提高；研究了膜界面行为，随着有机物组成中BSA比例的升高，膜表面的低流速区域随运行时间延长向外扩张速度减小，而膜周围的絮体速度出现明显地衰减。本项目研究为饮用水中PFOA-重金属复合污染物的去除提供一种有效的方法，可拓宽膜技术在环境领域中的应用。