Sn(Se,S)/低维碳织构化纳米复合材料的可控构筑及热电性能研究

SnSe-based thermoelectric materials combine excellent thermoelectric performance with relatively low toxicity, and therefore have received extensive attention from the thermoelectric community. However, the figure of merit (ZT) values within the temperature range of 300-773 K of SnSe polycrystalline materials are relatively low. In this project, we will realize the large-scale solution synthesis of Sn(Se,S) nanomaterials with tunable S concentration, controllable morphology and in-situ attached low-dimensional carbon that will be sintered into Sn(Se,S)/carbon nanocomposites. To achieve exceptional thermoelectric performance at above-mentioned temperature range, we will increase the carrier mobility by texture modulation, synergistically optimize the thermoelectric transport properties by utilizing the high carrier mobility of carbon and enhanced interface phonon scattering, as well as tune the S concentration and doping level. This project will realize the controllable fabrication of Sn(Se,S)/carbon nanocomposites, disclose the relationship between texturing degree/carbon incorporation and thermoelectric performance and the relevant transport mechanism, as well as shed light on the thermoelectric performance enhancement of other layer-structured chalcogenides.

SnSe基热电材料因其优异的性能和较低的毒性，近年来受到热电研究领域广泛关注。本项目针对SnSe多晶材料在300-773 K温区热电优值（ZT）较低的问题，以Sn(Se,S)为研究对象，拟采用溶液法宏量制备S固溶量精确调节、形貌可控的Sn(Se,S)纳米材料，并原位复合低维碳材料，结合快速烧结得到Sn(Se,S)/低维碳织构化纳米复合材料。利用织构度调控提升材料的载流子迁移率；通过高载流子迁移率低维碳的引入及其形成界面的声子散射作用，实现热电输运性能协同优化；结合S固溶和元素掺杂调控，获得上述温区ZT值的大幅提升。项目预期将实现Sn(Se,S)/低维碳纳米复合材料的可控构筑，揭示织构度、碳复合与热电性能之间的关联规律，阐释该复合材料中独特的电、热输运机制，为其他层状结构硫族化合物的热电性能提升提供思路。

环境友好型SnSe基热电材料近年来受到热电研究领域广泛关注。针对SnSe多晶材料在300-773 K温区热电优值（zT）较低的问题，本项目研究了一系列SnSe基纳米结构材料的最优制备工艺，探究了织构度、低维碳复合、固溶S对热电输运性能的影响规律，实现了多晶SnSe热电性能的显著提升。发展了SnSe纳米棒的微波溶剂热合成法，结合快速烧结，实现织构化样品制备，通过织构度调节，实现热电性能提升，在平行烧结压力方向获得1.08的zT值（773 K）；实现了SnSe与rGO（还原氧化石墨烯）的原位纳米复合及SnSe/rGO块体复合材料的制备，通过rGO复合量调控，获得了0.91的zT值（823 K），比未复合样品的zT峰值提升47%；制备了S固溶量可控的SnSe基材料，结合Cu2Sn(Se,S)3第二相复合，实现低温区zT值提升。为快速、可控构筑高性能SnSe基多晶热电材料提供了实验基础。截止目前，在项目资助下，在Nano Energy、Acta Materialia等SCI期刊发表论文19篇（其中2篇in press）；申请国家发明专利5项，其中1项已授权（一种SnSe/rGO热电复合材料及其制备方法）；培养博士生2人、硕士生6人，获评重庆市优秀硕士学位论文1篇（SnSe基材料的溶液合成及热电性能研究）；参加国内外学术会议并做口头报告10次（包括邀请报告4次）；获2020年度重庆市自然科学奖一等奖（排名第四）。