贵金属催化剂的新型有机-无机杂化材料负载法研究

贵金属配合物催化剂（如Pd，Pt等）的多相化研究是近年来的研究热点。近年来快速发展起来的有机-无机杂化材料（配位聚合物）被认为是潜在的最有效的催化剂负载手段之一，其中金属-有机凝胶负载法和传统溶胶-凝胶技术相比具有一些显著的优点，如前驱物稳定易修饰等。但有机-无机杂化材料包括金属-有机凝胶的发展还远远不能适应贵金属配合物催化剂的负载化需要。本研究瞄准这一亟待发展的领域，在已报道的有机-无机杂化材料催化剂的基础上，提出新的策略，在探索新的有机-无机杂化催化负载材料的同时，侧重于系统研究和完善贵金属催化剂的金属-有机凝胶负载法，研究贵金属有机-无机杂化材料催化剂对碳碳偶联反应和选择氧化反应等具有广泛应用前景的反应的催化性能，研究影响有机-无机杂化材料负载催化剂性能的各种因素，以期为贵金属催化剂的负载和实际应用提供新的理论和方法。

有机-无机杂化材料是潜在的最有效的均相催化剂负载手段之一，其中金属-有机凝胶负载法具有一些显著的特点，包括传质快、操作方便、短程有序性、刺激相应性等。但有机-无机杂化材料包括金属-有机凝胶的发展由于合成等方面的制约还远远不能适应均相催化剂的负载化需要。本项目设计合成了具有不同功能团的有机配体（主要是双官能团配体），合成构造基元，选择辅助配体，设计合成了一系列有机-无机杂化材料，通过进行反应历程、组装原则、结构模型、物化性能等方面的测试和探索，寻求有效的合成手段和自组装的途径，得到了有机-无机杂化材料结构和性能的一些关系，并研究了所得有机-无机杂化材料的催化性能。我们探索了金属-有机凝胶催化剂负载法，并利用凝胶的多孔特性负载纳米粒子对金属-有机凝胶进行改性。研究所得具有催化活性中心（包括贵金属）的有机-无机杂化材料对碳碳偶联反应、氧化反应等的催化性能。本项目的完成为均相催化剂的负载提供了新的理论和方法，同时拓展有机-无机杂化材料及金属-有机凝胶在催化上的应用。已在国际学术刊物上正式发表13篇研究论文（其中SCI收录论文12篇），包括Chem. Mater. (1篇)，Chem. Eur. J. (1篇)，Chem. Commun. (1篇)，J. Mater. Chem. (2篇)等重要国际刊物。同时受邀为均相催化专著撰写1个章节，并公开发明专利1件。