石墨烯纳米通道内二维受限水相态行为与限域传质微力学机理

Recent experiments demonstrated that graphene nanocapillaries exhibit ultrafast water transport ability and precise size selectivity. The investigations on the phase behavior of two-dimensional confined water and micro-mechanisms of mass transfer in graphene nanocapillaries are an important branch of water scientific research, involving micro-nano mechanics and nanoscale solid-liquid interfacial mechanics. Note that many basic scientific problems remain to be explored. This project is based on the previous investigations of the proposer, and closely grasp the development of academic research at home and abroad. Through a combined method of theoretical analysis and molecular dynamics simulations, three core problems are chosen to be studied in this project: the phase behavior and transport characteristics of two-dimensional confined water in graphene nanocapillaries, the disjoining pressure in graphene nanocapillaries and microscopic mechanical essence of boundary slippage, and the size effect and multiscale association of mass transfer under confinement. The practical size of graphene nanocapillaries studied in this project can be compared with the accepted model size in molecular dynamics simulations, and the proposer and his group have accumulated some research results in relevant fields. Thus, it is promising that the proposer and his group can establish an innovative micromechanical model of mass transfer under confinement based on graphene nanocapillaries.

近期实验研究表明石墨烯纳米通道具有快速水输运能力和精准的尺寸选择性。研究石墨烯纳米通道内二维受限水相态行为与限域传质微力学机理是水科学研究领域的重要分支和国际前沿热点，涉及微纳米力学和纳尺度固液界面力学等学科，许多基础科学问题仍有待探索。本项目研究以申请人博士期间研究成果为基础，密切把握国内外学术研究动态，立足基础科学研究和国际前沿探索，通过理论分析和分子动力学模拟相结合的研究手段，拟重点研究“石墨烯纳米通道内二维受限水的相态行为和输运特性”、“石墨烯纳米通道内分离压力和边界滑移的微观力学本质”和“纳米通道限域传质的尺寸效应与多尺度关联”三个关键科学问题。本项目研究的石墨烯纳米通道的实际尺寸和分子模拟能接受的尺寸具有可比性，申请者及其所在团队在微纳米力学方面已有多年的研究基础，有望建立具有创新意义的基于石墨烯纳米通道的限域传质微观力学模型。

近期实验研究表明石墨烯纳米通道具有快速水输运能力和精准的尺寸选择性，而且这些纳米通道的实际特征尺寸在亚纳米（~ Å）和纳米尺度（~1 nm），与当前计算机模拟所能接受的分子动力学模拟尺寸具有可比性。本项目围绕石墨烯纳米通道内二维受限水的相态行为与限域传质微力学机理，通过理论分析和分子动力学模拟相结合的研究手段，研究了单层受限水和水合离子在石墨烯纳米通道内的微观结构和力学行为，阐明了限域效应和界面效应对受限水结构和离子水合层结构的影响机制，阐明了石墨烯纳米通道内受限水流动边界滑移的微观力学本质和离子传输的分子机制。揭示了单层受限水与平均数密度相关的结构特征、氢键行为、自扩散行为和摩擦行为等，发现单层受限水在形成方形冰的临界密度附近具有极低的摩擦系数和协同的面内扩散行为。研究了电荷非对称性对水合离子在石墨烯纳米通道中结构和迁移率的影响，揭示了石墨烯纳米通道对水合离子的端部脱水机制。研究了页岩气在有机/无机/含水页岩微纳通道中的多尺度输运行为，阐明了多孔纳米片中乙醇电氧化过程的限域传质微观机理，揭示了微纳尺度限域流动的尺寸效应、表界面效应和多尺度关联关系等，此外揭示了水分子在纳米纤维素中作为湿度界面对材料力学性能的影响规律，提出了通过湿度界面调控纳米纤维素材料强韧化设计的新方法。本项目在执行过程中，进展顺利，超额完成计划任务书中所规定的研究内容并圆满达到预期目标，本项目共计发表致谢National Science Foundation of China (11802302)的SCI论文20余篇，受Springer出版社邀请发表博士学位论文英文版专著，并且项目负责人获批主持国家自然科学基金面上项目1项并入选中国科学院青年创新促进会。