几何阻挫体系ATO2中自旋、电荷、轨道序及其相互作用研究

在具有几何阻挫的过渡金属化合物中，一方面几何阻挫导致很强的涨落，另一方面自旋、电荷、轨道和晶格等自由度之间存在强烈耦合。这两种特性的共同作用使得各种量子序之间存在微妙平衡，体系表现出丰富的物理现象。目前这类体系中许多基本的物理问题如，磁电耦合的起因，复杂的自旋、电荷、轨道序的成因，以及几何阻挫如何调制这些量子序等还不清楚，各种量子序的调控研究已是最近几年凝聚态物理研究的热点。本项目将在现有工作基础上，选取几何阻挫体系ATO2（其中A是Li，Na，Cu，Ag等正一价离子，T是Ti，V，Cr，Mn等三价过渡金属离子）为研究对象，利用外加强磁场、电场、压力及化学掺杂等手段，结合磁场下的材料制备，调制体系各种量子序的形成过程，研究它们之间的相互耦合，深入探索自旋、电荷、轨道以及晶格等自由度相互竞争与制约的机理，发掘几何阻挫、无序、价态等与量子序之间的关联，研究自旋、电荷、轨道序的调控方法及机制。

几何阻挫的过渡金属氧化物中的自旋、电荷、轨道等多重量子序是当前凝聚态物理研究的一个重要内容。本项目主要针对几何阻挫过渡金属化合物ATO2体系，如CuCrO2、NaFeO2、AgCrS2及其结构相关化合物，围绕其自旋、电荷、轨道和晶格自由度间的竞争和制约，利用中科院合肥物质科学研究院强磁场科学中心的实验条件，主要通过元素的替代和磁场调控，调控体系的电荷、自旋等自由度，探索奇异的电磁行为，并研究材料中各自由度之间的耦合，如自旋关联、自旋激发、自旋-声子耦合等；此外，还探索了无序对量子相变的影响。. 我们在本项目的支持下获得了如下重要结果：（1）利用强磁场实验条件研究几何阻挫ATO2体系，发现NaFeO2，AgCrS2体系新的高场磁相变，并利用高场高频电子磁共振获得了其基态中自旋激发的信息；（2）研究几何阻挫ATO2体系中的掺杂效应，发现在CuCrO2中微量的Ti掺杂导致显著的电阻弛豫现象，传统的晶界、相分离等均无法解释，我们证明这一现象与局域晶格畸变有关，给出了合理的解释，并进一步研究CaBaCo4O7中Al掺杂效应；（3）利用红外光谱研究AgCrS2，Ba2YMoO6中自旋-声子耦合，发现其顺磁区存在强烈自旋-声子耦合的证据，研究了Ba3Cr2O8中自旋关联随压力的变化；（4）在钌氧化物中发现由于无序对量子相变的影响导致的全新唯象标度行为。. 基于这些结果，我们已发表SCI论文6篇，另有3篇论文正在投稿中，所有论文全部是项目负责人作为通信作者的文章，包括Phys. Rev. B 1篇，J. Am. Ceram. Soc 1篇等。本项目研究成果的科学意义如下：（1）通过对几何阻挫磁性体系中自旋关联、自旋-声子耦合、自旋激发等的研究，有助于深入理解自旋、电荷、晶格等自由度间相互关联；（2）利用化学掺杂和外加磁场，成功调制几何阻挫磁性体系的自旋态和电荷态，为研究多量子序的调制方法和机制提供了实验数据；（3）对于钌氧化物中反常磁性的研究，为研究无序与量子相变的相互作用提供了一个很好的平台。