仿生矿化和自组装法多酶系统的理性构建与过程强化

多酶系统介于单酶系统和细胞体系之间，具有独特研究价值，但目前相关研究报道很少。仿生矿化和自组装方法固定化酶由于温和、可控、迅速、高效的特点而特别适于多酶固定化。本项目拟以二氧化碳多酶催化转化为研究对象，基于仿生钛化和自组装方法进行酶固定化载体制备和酶的包埋固定化。研究自由空间和受限空间中仿生钛化过程机理及其氧化钛形貌、大小等的调控方法，研究不同的酶固定化方法（同步法和分步法）对固定化酶微环境的影响，研究不同的酶固定化模式（单独固定化和共固定化）和反应条件（温度、pH值等）对多酶系统催化特性的影响，进而探索酶固定化方法-固定化酶微环境-多酶系统催化特性之间的关系，实现多酶系统的理性构建和多酶催化反应过程的高效强化。研究集生物科学、材料科学和过程科学于一体，具有重要的理论意义和应用前景。拟发表SCI收录论文5-7篇，申请发明专利2-3项，培养研究生6名。

多酶催化被认为是下一代的生物催化技术。而多酶系统的理性设计及可控构建是多酶催化领域的研究热点和前沿。如何实现1）多酶间的高效协同、2）底物产物的快速传递以及3）多酶的简便回用一直是多酶系统研究中的关键问题。本研究围绕上述关键问题，耦合仿生矿化、层层自组装、仿生粘合等平台技术，制备了各种结构的高分子-氧化钛杂化载体（仿硅藻细胞、仿线粒体等结构微囊），构建了新型的固定化多酶系统，实现了多酶催化过程的高效强化。采用各种表征手段，探索了杂化载体的形成机理及结构的调控机制；系统考察了载体制备条件对固定化酶的物理化学微环境（载体与酶相互作用、载体机械性能等因素）、催化性能以及稳定性的影响；进而揭示了多酶固定化载体制备-微环境-催化特性之间的内在关系。各多酶系统应用于二氧化碳或淀粉等催化转化过程，均表现出优异的催化特性和稳定性。多酶催化二氧化碳的转化率最高可达94%，且循环使用10次后无明显降低。