原子尺度光场局域的形成机制、表征和应用研究

In the past two decades, the emergence and development of nano-optics break the diffraction limit and have achieved the confinement of optical energy to an area of 10 nm in diameter. The enormously enhanced optical field finds wide applications in the fields of ultrasensitive spectroscopy, near-field nanoscopy, nonlinear optics and emission manipulation of single quantum emitters. These applications are essentially enabled by the nanoscale confinement of optical field. Therefore, the further tighter confinement of optical field, down to atomic scale, apparently will revolutionize fundamental optical research and technological innovations. The proposal will focus on atomic scale optical confinement in metallic nanostructures. We will clarify the mechanisms behind the phenomenon, and design truly atomic-scale cavities with optical energy stored below 1 nm^3. The characterization of the cavity will be pursued through a generalized procedure for extracting the parameters including mode volume and quality factor. In the light-matter interactions, the quantum optical parameters will be quantified and the theoretical methods will be extended. With the newly developed methods we propose to optimize the design of nanostructures exhibiting atomic-scale optical confinement, aiming at highly efficient energy transport and conversion between far- and extreme near-field. We will build an experimental platform for the coupling of quantum emitter and atomic scale cavity, and demonstrate emission properties of quantum emitter at various coupling strengths.

过去二十年来，纳米光学的兴起和发展突破了光衍射极限并实现将光场能量限制到横截面直径10nm左右尺度，产生极大的场增强效应，从而在超灵敏光谱学测量、近场显纳成像、非线性光学和量子光源辐射调控等领域得到广泛应用。这里，纳米尺度光场局域是成功实现以上应用的重要前提，显然更进一步的光场局域——直至原子尺度，必将革命性地推动光学基础研究和相关应用技术的开发。在本项目中，我们将研究金属纳米结构中原子尺度的光场局域，分析其产生的物理机制及条件，设计光场能量真正局域在模式体积小于1纳米立方的原子尺度光学腔；表征原子尺度光场局域现象，正确刻画光模式体积、品质因子等特性，量化在光场与物质的相互作用参数，拓展理论模型；在此基础通过设计优化原子尺度光场局域纳米结构，探讨实现高效率极近场和远场的能量输运与转换；开展实验研究，构建原子尺度光学腔与量子辐射体耦合的实验体系，演示在不同耦合强度下量子辐射体的发光特性。

过去十多年来，精密纳米加工技术和纳米材料科学的突破性进步，驱动了微纳光子学变革性发展，使得光场局域程度从微纳尺度进入到几个纳米甚至亚纳米/原子尺度。本项目计划研究解决这个变革性发展所涉及到一些挑战，以及它们所带来的机遇和潜在应用。在项目基金的支持下，四年来我们项目团队取得了如下重要进展和成果。提出了广义洛伦兹模型用于一般性地描述具有极端空间尺度特征的物质结构的光学响应，建立了这类光学响应的准正规模式分析理论；揭示了一种新的光场局域机制，预言在可见光波段存在一类模式体积低至1 nm3体积的本征光场模式；揭示了介质表面亚纳米(原子尺度)起伏产生的远场散斑效应，并据此展示横向位移亚纳米精度的监测；基于固态量子系统与单纳腔模式耦合实现了纳米晶超高亮度上转换荧光。项目团队希望这些研究进展为将来基础光学前沿研究和应用技术开发作出贡献。