基于结晶固体中有机单分子的高效率量子光源实验研究

Detection, microscopy, and spectroscopy of single solid-state emitters such as organic molecules, semiconductor quantum dots, and color centers have enabled a vast range of studies in the past two decades . One of the outstanding impacts of this research field has been the demonstration of single-photon sources based on the antibunched nature of the radiation from a single emitter, which enables the rapid development of quantum information science. Another important widespread application has been in single-molecule biophysics. Both of these lines of research are limited by the intrinsically weak, probabilistic and isotropic radiation of a single emitter. In recent years, we have witnessed tremendous development of photonic technologies, which allow free manipulation of the electromagnetic fields at the mesoscopic scale and therefore provide unprecedented opportunities for studying single quantum system at a new stage. In this project, we will experimentally and theoretically investigate high-efficiency and Fourier-Transform limited single-photon and bi-photon sources. By incorporating concepts and techniques from Nano-Optics, we plan to greatly enhance the single photon emission rate, its directionality and zero-phonon line (ZPL) of stable single molecules at the cryogenic temperature of liquid Helium. Our research in this project will lead to triggered (on-demand) and deterministic bright quantum light sources, provide high-quality essential resources for studying and implementing quantum cryptography, information processing and strongly interacting photons.

二十年来人们对固体单量子系统（如有机分子、半导体量子点、金刚石色心等）的探测、显微和操纵研究激发和促进了大范围的基础和应用研究。其中引人注目成果之一便是基于单量子系统辐射反聚束效应的单光子源的演示，作为一种核心资源推动了量子信息科学的快速发展。另外，单分子的研究催生了单分子生物物理学这一新学科领域的诞生。然而以上两方面的研究及其现实应用受到了单量子系统荧光辐射微弱、收集效率低、光子辐射不确定性高等系列因素的严重制约。近年纳米光学快速发展，人们可在纳米尺度自由控制光场，这给操控单量子系统的带来巨大新机遇。在本项目中，我们将研究基于结晶固体中单分子的高效率、带宽傅立叶受限的单光子源和双光子源，结合纳米光学概念与技术，极大增强在液氦恒温器中稳定单分子的光子辐射速率、方向性和0-0声子线的强度，从而实现按需确定的、明亮的量子光源，为量子保密通信、信息处理和光子强相互作用等研究与应用提供优质资源。

随着微纳加工技术和光子学的发展，对固体单量子系统（如有机分子、半导体量子点、金刚石色心等）的探测、显微和操纵到了纳米尺度，形成了量子纳米光子学这一前沿领域。在这样的学科发展背景下，我们提出了本项目的立项申请、拟定了项目研究内容和目标。在项目执行期间，我们基本按照申请书中所列的研究内容开展，取得了预期的效果，同时根据目前国内外的研究发展情况以及本项目的新研究发现做了一定的拓展性研究。（1）建立了系统的基于量子化光场能处理任意结构与材料中光与单量子系统相互作用的理论模型；研究了基于新型深亚波长等离激元与单量子体系耦合效应的单光子源、相干辐射光源；(2) 搭建了一个单分子样品主体与客体共同升华的装置，制备出高质量的包含有单分子的有机薄膜单晶样品，样品与同时满足液氦低温和近场光学实验要求，通过微操纵制备和演示了定向辐射、单光子性能优异的单光子源器件，可高效率耦合到单模光纤中；（3）建设完成了极低温（1.2 K）共聚焦显微系统，等效数值孔径1.25，用于产生Fourier受限的全同单光子辐射；（4）建设完成了固态单量子系统三维近场操控系统，演示了对经典纳米颗粒和固态单量子体进行抓取和精确定位放置，利用80nm 金颗粒和Al3O2介质基底对Terrylene单分子荧光辐射增强了40倍且保持辐射效率70%以上。我们的本项研究课题及其结果为量子纳米光子学的发展提供了参考意义和一定的基础。