用同步辐射光电离质谱解析二氧化碳放电分解的能量耦合及动力学模型

The project is detecting and studying the energy efficiency and the dynamics model of carbon dioxide(CO2) decomposition during dielectric barrier discharge (DBD) by the technology and method of low temperature plasma discharge, synchrotron vacuum ultraviolet (VUV) photoionization and time of flight mass spectrometer detector.. Using the new method of plasma diagnostic of combining synchrotron VUV photoionization with molecule beam mass spectrometer,we will detect and study the ion and neutral molecule (including free radical) during CO2 decomposition. By measuring the photoionization efficiency spectra, the structure of the species will be found. The absolute concentration of the neutral molecule and the free radical will be made sure by the data of the photoionization cross section. Based on these experiments, the dynamics model and the reaction mechanism of CO2 plasma discharge will be explored. The key free radical and the middle production, which influence CO2 decomposition ratio, can be made sure. The optimization of the plasma discharge condition will provide theoretical guidance and practical application method for high efficiency and low consumption CO2 decomposition.

本项目拟采用低温等离子体放电/同步辐射真空紫外单光子电离/飞行时间质谱探测器等技术和方法，探测和研究介质阻挡低温等离子体放电过程中二氧化碳的转化能效及分解反应的动力学模型。. 用同步辐射单光子电离技术和分子束质谱技术相结合这一等离子体诊断的新方法，通过系列等离子体放电实验，探测和系统研究多种条件下介质阻挡等离子体放电反应过程中二氧化碳的转化及生成的离子、中性分子和自由基。通过光电离效率谱的测量，确定与质谱峰相对应的不同物种的结构，结合光电离截面的数据，得到放电过程中中性分子和自由基的绝对浓度。在此基础上，建立二氧化碳等离子体放电的动力学模型，确定影响二氧化碳转化率的关键自由基及中间产物，通过优化放电转化条件，为实现高效低耗二氧化碳分解提供理论指导和实践应用方法。

采用低温等离子体放电分解二氧化碳，由于其反应可变参数太多，缺少有效的检测手段，造成二氧化碳的转化条件难以优化，放电条件难以掌握，耗能大或效率不高。采用先进的、有效的等离子体诊断技术，已成为当前低温等离子研究领域的前沿课题之一。用同步辐射单光子电离技术和分子束质谱技术相结合这一等离子体诊断的新方法，通过系列等离子体放电实验，探测和系统研究多种条件下介质阻挡等离子体放电反应过程中二氧化碳的转化及生成的离子、中性分子和自由基。. 本项目通过对二氧化碳介质阻挡非平衡等离子体放电反应产物的质谱探测，研究了等离子体催化反应的活性物种，以及影响二氧化碳分解转化率和能量耦合效率的放电参数和混合气体比例。研究表明，通过低温非平衡介质阻挡等离子体放电可有效进行二氧化碳催化分解，电介质材料是影响二氧化碳等离子体放电转化率和能量利用率的重要因素，同时二氧化碳转化率和能量利用效率还受放电电压、电流、频率、气体流量、混合气体比例等宏观反应参数影响。实验中采用二氧化钛作为放电介质，通过优化放电参数，当放电电压为22.00kV，频率9.09 kHz，气体流量20 ml/min时，二氧化碳的分解率为12.72%，能量利用效率为15.80%。. 通过同步辐射光电离效率谱的测量，确定与质谱峰相对应的不同物种的结构，结合光电离截面的数据，得到放电过程中中性分子和自由基的绝对浓度，初步建立了二氧化碳等离子体放电反应的动力学模型，通过优化放电转化条件，为通过低温等离子体放电催化分解二氧化碳提供实践应用方法。