铁基载氧体深层氧化煤/生物质气化气机理研究

载氧体积碳问题一直困扰着化学链技术的推广应用。铁基载氧体价格低廉，对煤/生物质气化气的氧化性能良好，但是需要提高载氧体的抗积碳性能。基于此，本项目拟采用理论分析和实验研究相结合的方法，以煤/生物质气化气为目标燃料，研究改性铁基载氧体的抗积碳特性及其深层协同氧化反应机理，主要包括：（1）结合密度泛函理论计算和化学链燃烧实验，揭示煤/生物质气化气在载氧体表面化学氧化反应经历的过渡态及其形成主要产物的反应路径；（2）研究Co、Mg、C和N改性铁基载氧体表面电子结构和抗积碳性能的关联，明确铁基载氧体的改性机制和方法；（3）针对优化后的改性铁基载氧体，确定改性载氧体表面多组元和界面对催化反应的协同作用方式，掌握操作因素-产物-载氧体之间的内在关联机制。本项目的研究工作将为高效低成本化学链燃烧的实现提供理论和技术支撑。

项目采用理论分析和实验研究相结合的方法，研究铁基载氧体深层氧化煤/生物质气化气的反应机理。主要开展的工作包括：（1）构建铁基载氧体表面模型，揭示了不同铁基载氧体表面模型结构及电子特性的关系；（2）研究了反应分子与不同铁基载氧体表面相互作用特性，揭示了反应分子与载氧体表面的反应机理；（3）研究了铁基载氧体不同表面深层氧化反应分子经历的过渡态及其形成主要产物的反应路径，揭示渐变的载氧体结构及其活性在还原程度坐标上的变化规律；（4）研究了渐变的载氧体结构上积碳生成的反应规律，揭示载氧体还原程度与积碳之间的关系；（5）研究了Co和Mn改性的铁基载氧体体系最优的电子结构及表面化学链燃烧反应过程，揭示揭示载氧体的有效改性机制及其表面反应机理；（6）基于前面5点研究，优化制备改性的铁基载氧体，开展化学链燃烧实验，探析改性载氧体表面多组元和界面对化学链燃烧反应的协同作用方式，掌握了操作因素-产物-载氧体之间的内在关联机制。本项目的研究工作深入铁基载氧体深层氧化还原反应过程渐变的结构、性能和反应规律，定性定量表达了铁基载氧体表面尺度的反应动力学过程，为后续多尺度下化学链研究及化学链技术应用提供了重要的基础理论和技术支撑。