反应力场的发展及其在复杂化学反应中的应用

Most chemical reactions take place in solutions or on surfaces. Such complex reactions involve a large number of molecules and complicated intermolecular or interfacial interactions. This is really a multi-scale problem, which challenges our present theoretical models. On the basis of our recent works, we plan to develop a new reactive force field by introducing the reliable bond rotation/breaking potential and combining the polarization force field and coarse-grained model. Such a reactive force field is expected to effectively model the possible reaction pathways of the light-induced isomerization reactions for functional azobenzene derivatives.

大多数化学反应都是在各种反应介质中或载体上发生。无论是均相的溶液反应还是更为复杂的表（界）面非均相催化反应都涉及到大量分子间的相互作用，而且这些错综复杂的相互作用还在不断地随着反应进程而变化，涵盖多个时间与空间尺度，一直是理论化学研究的难题。在原有工作基础上，我们拟发展新的反应性力场，引入合理的化学键扭转/断裂势，并将可极化分子力场和粗粒化模型结合起来，发展快速有效的可极化反应力场和相应的分子动力学模拟程序，研究一些具有应用前景的偶氮苯衍生物光致异构化反应和光致开关性能，探索分子间相互作用对反应活性物质和反应路径的影响规律，为优化反应条件、设计新反应提供理论信息。

本项目针对溶液反应或者更为复杂的表（界）面上的异构化反应中错综复杂的相互作用这一理论化学研究的难题，发展了光致异构或是电场下化学反应的反应性力场，引入合理的化学键扭转/断裂势以及键角弯曲势，并将可极化分子力场和粗粒化模型结合起来，发展快速有效的可极化反应力场和相应的分子动力学模拟程序，研究了一系列具有应用前景的偶氮苯衍生物光致异构化反应和光致开关性能，探索分子间相互作用对反应活性物质和反应路径的影响规律，为优化反应条件、设计新反应提供理论信息。还与实验合作研究了若干重要化学反应的可能的化学反应机理。相关成果在Acc. Chem. Res., Phys. Chem. Chem. Phys., Molecular Simulation, Int. J. Quantum Chem. 等期刊上发表综述或展望论文。