柴油机燃烧过程中碳烟官能团演化特性及其对微粒氧化影响机理的研究

Particulate matter (PM) is the main pollutant from diesel exhaust emission, and its formation and evolvement is an important issue in the related research fields. Based on a total cylinder sampling system, a plane flame system and advanced analysis techniques, the evolution of functional group and its effect on reactivity of soot during diesel combustion process will be investigated in this project. An evaluation methodology for the soot function groups will be established. The role of combustion and fuel component will be assigned in determining the compositions, evolutions and distributions of the functional groups. The collaborative effects of combustion mode and fuel component on the functional groups will be explored. Moreover, the effect of the functional groups on the soot oxidative activity and the micro-reaction mechanism of soot oxidation will be studied experimentally during combustion process and the mechanism of cooperation and competition between different functional groups will be elucidated. According to the experimental results above, the mechanism model of the formation and oxidation for the functional groups will be established. The relationship between combustion mode, characterization of functional groups and soot oxidation activity will be analyzed further. The progress in the project will provide scientific theoretical guidance for the development of PM purification technology.

颗粒物是柴油机主要排放污染物之一，其生成机理及演化规律已成为相关领域的研究热点。本项目针对柴油机燃烧过程中碳烟官能团的演化规律及其对微粒氧化的作用机制等理论问题，采用全气缸取样系统、平面火焰实验系统以及先进分析测试技术，构建碳烟官能团分析评价体系，研究柴油机燃烧特性及燃料组成对柴油机碳烟官能团组成和分布的影响规律，探索燃烧方式和燃料特性影响碳烟官能团演化的协同作用机理；此外，还开展官能团对碳烟氧化活性影响规律的研究，探求官能团氧化反应及其影响碳烟氧化反应的微观反应历程，分析官能团在微粒氧化反应中的竞争与协同作用机制。在上述实验研究的基础上，构建官能团形成及氧化反应的机理模型，通过理论分析进一步验证和揭示燃烧组织参数-碳烟官能团演化特性-微粒氧化活性之间的内在关系。研究成果可为减少柴油机微粒排放提供科学的理论指导。

燃料组成、燃烧模式等反应条件是柴油机碳烟表面官能团形成和转化的关键影响因素，而碳烟表面官能团又是碳烟氧化活性的重要影响因素，研究柴油机燃烧过程中碳烟官能团的演化规律及其对碳烟氧化反应的作用机制具有重要的理论意义。本项目基于全气缸取样系统和预混/扩散火焰微粒取样系统，研究了柴油机燃烧组织参数及燃料组成对缸内碳烟官能团组成和分布的影响规律，探索了燃烧组织参数和燃料特性影响碳烟官能团演化的协同作用机理；发掘了官能团对碳烟氧化活性的影响规律，探求了官能团氧化反应及其影响碳烟氧化反应的微观反应历程，揭示了燃烧组织参数-碳烟官能团演化特性-碳烟氧化活性之间的内在关系。已取得的主要研究结果如下：. 单主喷模式下，柴油机碳烟脂肪族碳氢官能团含量随缸内燃烧的进行逐渐减少，仅在预混燃烧末期至扩散燃烧初期陡然上升；羟基和羰基等含氧官能团含量均随燃烧的进行呈“双峰”变化，分别在预混燃烧中期和扩散燃烧末期出现峰值，且羟基官能团的热稳定性明显低于羰基官能团。燃料中的芳香烃、环烷烃及生物柴油均能增加碳烟脂肪族碳氢官能团和含氧官能团的含量，其中生物柴油的作用效果更为明显。后喷模式下，碳烟脂肪族碳氢官能团含量随燃烧反应的进行整体呈减小趋势，仅在后喷燃烧初期至中期出现一次急速上升。近后喷燃烧过程中，碳烟表面羟基和羰基官能团含量均呈“双峰”变化，峰值分别出现在后喷燃烧准备期结束阶段、初期到中期阶段；而远后喷燃烧过程中，碳烟含氧官能团含量仅在燃烧中期到末期出现微小上升；后喷燃烧开始后，碳烟羟基官能团含量始终超过羰基官能团含量。此外，与近后喷策略和单主喷策略相比，远后喷策略下排气碳烟表面碳氢及含氧官能团含量均较高。碳烟氧化活性与其表面脂肪族C-H官能团含量和碳sp3/sp2杂化比值具有良好的正线性相关性，而碳烟表面含氧官能团含量与碳烟氧化活性的相关性较差。. 以上研究结果为柴油机微粒控制技术的发展、完善及创新提供了重要的理论支持。