大气压脉冲等离子体射流中活性氮、氧粒子产生机制及控制的模拟研究

Non-equilibrium atmospheric pressure plasma jets have shown a bright application prospect in the new emerging biomedical field for their unique advantages, such as abundant reactive species, low gas temperature, no electrical or thermal shock, etc. Recently, experimental studies have shown that reactive oxygen and nitrogen species (RONS) generating in plasma jets play an important role in the biomedical applications ranging sterilization to therapeutic application. Understanding the physical and chemical processes taking place in plasma jet, composition and fluxes of RONS delivered to treated surface are critically important for analyzing the mechanisms of interaction of the plasma jets with material surface. To this end, a simulation tool that couples a two-dimensional plasma fluid model with a two-dimensional neutral gas flow model is developed to study production mechanisms of RONS in the repetitive pulsed atmospheric pressure plasma jets in this project. Particular emphasis is placed on the dependence of the RONS production on individual parameters such as properties of treated substrate, applied voltage, gas flow velocity, and gas composition. How the dominating pathways for the formation and destruction of RONS change as function of the individual parameters are revealed. The method to precise control the composition and fluxes of RONS to surface by adjusting the individual parameters is investigated. In addition, the experiment study is also presented and spatio-temporal distribution of reactive species obtained by time and space resolved emission spectra are used for the model verification. The results of this work will be helpful for control and optimization of chemical activity of the plasma jets.

大气压冷等离子体射流由于活性粒子丰富、气体温度低、无电击和灼热感等优点，在新型的生物医学领域展现出良好的应用前景。实验研究表明活性氮、性氧粒子（RONS）在等离子体射流生物医学应用中起重要作用。分析等离子体射流中物理化学过程、材料表面活性粒子成分以及流通量将有助于理解等离子体射流与材料表面的作用机理。本项目将通过完善现有的模型，合理耦合中性气体动力学模块和等离子体流体模块，来实现对大气压重复脉冲等离子体射流中RONS产生机制及影响因素的模拟研究。重点研究基板特性、电源参数、气体流速、气体成分对RONS主要产生和淬灭反应机制的影响。分析如何通过调节参数来控制材料表面RONS种类和流通量。同时基于现有的实验设备进行诊断工作，通过时间-空间分辨光谱得到的活性粒子时空分布与模拟结果进行对比验证。通过本项目研究，可以理解大气压脉冲等离子体射流中RONS的产生机理从而提出有效的控制方案。

大气压非平衡等离子体由于能产生丰富的活性粒子、高能电子、强烈的紫外线辐射等而具有很强的杀菌、消毒和净化潜力，在生物医学、环境净化等诸多领域展现出良好的应用前景。在各类非平衡等离子体源中，大气压等离子体射流由于活性粒子的产生和输运过程不受放电间隙尺寸的限制，而备受人们关注。理解其放电机理、活性粒子产生机制及外部参数调控有助于促进大气压射流等离子体的发展及应用。本项目从模拟研究和实验诊断两方面来实现对大气压射流等离子体的深入研究。利用ICCD和相对发射光谱技术对射流等离子体传播特性及活性物种浓度进行诊断，利用Comsol软件建立流体模型来实现对放电过程的模拟分析，重点研究了不同基板对放电强度、活性物种产生效率的影响。实验研究结果表明当基板为石英板覆盖的接地铜片时，等离子体射流的传播速度最大，放电强度最强。当等离子体射流处理潮湿基板时，射流中OH自由基的浓度最大。模拟结果表明，基板介电特性会影响高压电极和基板间空间电场，从而导致电离波的传播速度及放电强度发生变化，最终影响活性氧粒子的产生效率。基于单射流水下气泡放电建立二维流体模型，针对放电机理、活性物种转化及外部参数优化开展研究工作，模拟结果表明放电产生的主要活性氧粒子是OH，其次是O，密度最低为H2O2. 增加电压幅值、水蒸气含量，或者改变针电极位置能有效增加活性氧粒子产生效率。OH自由基主要的产生机制是水分子的解离反应(e+H2O→H+OH+e). O粒子的主要产生机制则与水蒸气含量有关。当水蒸气含量由0.01%增加到1%时，O粒子的主要产生反应由潘宁电离(He2++H2O→H2++O+2He)转换为水分子解离反应(e+H2O→e+H2+O(1S))。而对于H2O2而言，主要产生途径是OH自由基的复合反应(2OH→H2O2)。研究结果为控制和提高系统的化学活性提供有效途径。