等离子体光催化剂在典型 EDCs降解与耦合制氢中的研究

It is urgent to remove endocrine disrupting chemicals (EDCs) due to their wide distribution in the environment, great health hazard to living organisms, persistent impact and hard degradability. Photocatalytic degradation of organic pollutants and production of hydrogen are hotspots in renewable energy, environmental protection and catalytic investigation. This project will provide insight into the treatment and recycling of EDCs, which mainly focuses on the efficient degradation of EDCs with simultaneous production of hydrogen by using visible-light-driven plasmonic photocatalysts, which will be prepared using various approaches such as hydrothermal synthesis, microwave hydrothermal synthesis and chemical reduction. The effects of content, kind and chemical status of noble metal, composition and microstructure of photocatalysts on the visible-light-driven photocatalytic performance of composite photocatalysts toward typical EDCs-degradation with simultaneous production of hydrogen will be investigated. The mechanism of noble metal nanoparticles in enhancing the visible-light-driven photocatalytic activity and stability of plasmonic photocatalysts, the rule of transfer and separation of photoinduced charges, as well as the underlying reaction mechanism of 2-4 typical EDCs-degradation with simultaneous H2-production will be discussed. The implementation of this project will enrich the methods for the fabrication of plasmonic photocatalysts and provide theoretical and experimental guidance for the development of advanced and efficient methods for the degradation and recycling of EDCs.

内分泌干扰物（EDCs）的环境分布广、生物危害大、作用持久且难降解，对其治理已经刻不容缓。利用光催化技术降解污染物与制氢是能源、环境与催化领域的前沿性热点课题。本项目为内分泌干扰物的治理及资源化利用提供了一个新的思路，拟利用等离子体光催化剂在可见光照射下使其降解的同时并制备氢气。首先通过水热、微波水热、化学还原等方法制备等离子体光催化剂，考察贵金属的种类、含量及化学态、光催化剂的组成及微纳结构等与可见光光催化降解内分泌干扰物及耦合制氢性能的内在联系，探究贵金属纳米颗粒提高等离子体光催化剂可见光光催化活性与稳定性的作用机制，揭示光生载流子的迁移与分离规律，重点阐明2-4种典型内分泌干扰物的降解及耦合制氢机理。本项目的开展可以丰富等离子体光催化剂的制备方法，为发展新型高效的内分泌干扰物降解去除与资源化利用技术提供实验依据与理论指导。

光催化氧化技术具有反应速率快、反应条件温和、氧化分解作用彻底、无二次污染等优点，是最具发展前景的环境污染治理技术之一。设计与制备高效且稳定的可见光响应半导体光催化材料是实现光催化技术在环境污染治理与资源化利用领域实际应用的关键。光催化材料的催化性能主要取决于其能带结构、光吸收能力、光生载流子分离效率和微结构等，可从这些方面对光催化材料进行性能优化。在本项目执行期间，针对具备可见光响应能力，且能够高效稳定降解有机污染物与产氢的光催化材料开展了研究工作，主要研究内容包括：分等级结构材料的设计与可控制备、可见光吸收性能改进、催化性能的优化与提高、催化性能评价与催化活性增强机理研究。所取得的重要结果如下：（1）设计并制得了多种分等级结构材料：分等级花状BiOIxBr（1-x）固溶体微球、分等级3D I掺杂-BiOBr组装体、Au/ TiO2/C3N4复合2D纳米片、分等级菜叶状Pt/ MnO2纳米片、分等级Pt/MnCo复合纳米片、分等级NiMn LDH。（2）通过TiO2和C3N4半导体复合、I掺杂、构建BiOIxBr（1-x）固溶体结构、贵金属Au纳米颗粒的等离子体共振效应，拓宽了材料的光谱响应范围，提高了其可见光吸收能力。（3）对材料的催化性能进行了优化：a)利用分等级多孔结构提高了反应物和产物分子在材料内部的扩散与输送，进一步提高了反应物分子与催化材料表面的接触几率；b)利用RGO、Au促进了光生载流子的分离，增强了光催化活性。（4）对材料性能进行评价并揭示了性能增强的机理。在项目执行期间，完成了7项研究工作，其中已发表SCI论文2篇，待投稿或投稿中论文5篇，已授权专利1项。参加国际学术研讨会3次，国内学术研讨会3次。获批湖北省自然科学基金面上项目1项，获批湖北省高等学校优秀中青年科技创新团队计划项目1项，参与国家自然科学基金青年基金项目1项，荣获2016年湖北省自然科学一等奖1项（排序5）。本项目的完成丰富了高性能、高稳定性环境污染净化材料的制备方法，为其实际应用提供了一定的实验依据和理论支撑。