少层二硫化锡纳米结构的可控加工及其光电性质研究

Two-dimensional (2D) semiconducting transition-metal dichalcogenides (TMDCs) such as SnS2 have been recognized as a promising material for future Optoelectronics, thermodynamics, spin electronics device. Their physical properties are closely related to nanostructure. Whereas TMDCs materials are easy to oxidize and difficult to process, which limited the study of nano-scale-related physical photoelectric properties. The project design a new atomic layer etching process for SnS2 layered stripping and nanostructure processing, and develop atomic layer deposition process using the two-dimensional semiconductor self-sensing property to control the process for low lattice damage deposition of protective dielectric and 2D heterojunction. The effects of nanostructures such as two-dimensional stratification, surface patterned nano structure and heterojunction of different laminated structures on the band structure and density of states will be calculated by the first-principles density functional theory . The relationship of photoelectric conversion and electronic transportation properties of tin disulfide to its nanostructures will be discussed through experiment. Especially in-depth study of superlattice structure of the two-dimensional material itself or heterojunction and the influence of resulted periodic potential field on the material photoelectric or quantum transport properties will be conducted. We expect that our work on this project could build theoretical and technical basis for new optoelectronic and quantum devices study of two-dimensional materials.

二硫化锡（SnS2）等过渡金属硫族化合物层状半导体（TMDC）在光电子、热电子以及自旋电子学等领域有着非常大的应用前景，其物理性质与纳米结构尺寸有着很强依赖关系。但是少层结构二维半导体材料容易氧化，加工比较困难，限制了纳米尺度光电性质及器件的研究。本项目设计一种新型原子层刻蚀工艺，用于SnS2层状结构剥离及纳米结构加工，并开发二维半导体自传感原子层沉积工艺，用于低晶格损伤介质层及硫化物异质结沉积，从而实现SnS2纳米结构的可控加工和器件制备。通过第一性原理密度泛函理论，计算二维层数、表面图案化纳米结构以及不同层叠结构的异质结等对二硫化锡能带和电子态密度的影响，通过实验验证探讨纳米结构尺寸效应下的材料光电转化和传输性质的变化规律。尤其是深入研究二维材料本身或者异质结表面超晶格结构以及外加周期性势场对材料光电或量子输运性质的影响，为二维材料新型光电器件及量子器件研究奠定理论和技术基础。

范德瓦尔斯二维层状材料是层内原子强共价键连接，层间靠弱范德瓦尔斯力结合在一起的一类材料统称，根据材料电子属性，包含了导体，半导体和绝缘电介质。过渡金属硫族化合物是其中的一类化合物半导体，具有0.5 eV~3 eV的带隙宽度，使其在现实生活中具有巨大的应用前景。二硫化锡具有2.2ev的间接带隙以及2.6ev的直接带隙，在白光范围内具有很宽的吸收谱，在光水解，光催化，光电传感以及太阳能电池等领域具有重要应用价值。我们通过多温区化学气相方法合成了二硫化锡纳米晶片，通过TEM，XRD，拉曼光谱等现代分析方法对合成材料的成分进行分析，证明所得SnS2二维材料具有非常高的质量。通过有机溶剂分散，电子束定位曝光以及薄膜蒸镀等微纳米加工方法，制备了基于二硫化锡纳米片的场效应晶体管，系统研究了晶体管的传输特性，其中开关比高达10的7次方。利用背栅型SnS2光电晶体管，系统研究了二硫化锡纳米片的光电性能，获得小于1ms的超快光响应时间，2400%的光开关比，以及非常高的光响应度或光量子效率，综合性能优于同系列材料。研究了不同厚度的二硫化锡纳米片光电性质，分析了其光电性质随厚度非线性变化的原因，研究了表面掺杂异质结对SnS2纳米片光电性质的影响，发现表面异质结掺杂可以把SnS2光量子效率提高10倍，对光催有机物分解，光水解等研究领域具有指导意义。通过CVD合成的直立团簇状二硫化锡纳米片的环境稳定性较差，我们用CVD方法合成了具有更好的物理化学稳定性的直立团簇状石墨烯，系统研究了其柔性传感性能。其在人体信号监测上的超高精度证明了其潜在商业价值。 此外我们还尝试了二维材料和超导微波混合量子器件制备及其微波光子学性质的研究。