3d 过渡金属原子激发态光电离动力学研究

3d过渡金属原子是一种开壳层多电子体系，激发态具有不同程度的组态混合现象，开展激发态光电离研究可以揭示激发态的电子结构、多电子体系中电子相关效应和多通道电离干涉效应等。本项目拟采用激光泵浦-探测的实验方案，在饱和共振跃迁情形下测量Sc、Ti、Cr、Fe、Co和Ni等金属原子激发态阈限光电离截面、光电离截面的电离富余能依赖关系、光电离截面的极化效应，并研究高激发态REMPI光谱和自电离共振，结合理论分析，揭示3d过渡金属原子激发态光电离机理。实验上采用激光溅射和超声分子束相结合的技术产生处在低电子态的自由原子，由可调谐染料激光泵浦基态原子制备激发电子态，再用另外一束染料激光（可见或紫外）电离激发态原子或激发至自电离态，离子产物由高灵敏的TOF质量谱仪检测，由离子产额和电离光子通量的关系获得激发态光电离截面。为改进过渡金属原子的理论研究方法提供检验，丰富过渡金属原子激发态的光电离动力学数据库。

原子激发态的光电离截面是原子的重要动力学参数，3d 过渡原子激发态光电离截面的实验数据十分缺乏，理论方法只能得到其估计值。本项目采用激光烧蚀和超声冷却脉冲原子束技术制备了高熔点过渡金属原子，同传统高温加热蒸发产生方法相比，产生的原子初始态分布窄很多，基态原子数密度较高。建立了激光泵浦-探测实验装置，由可调谐染料激光泵浦基态原子制备特定激发态原子，再用另外一束染料激光电离激发态原子或激发至自电离态，得得到Ti、V、Cr、Fe和Co等原子及其同位素激发态近阈限光电离截面和Co原子特定激发态的阈限光电离截面。. 本项目主要开展了两方面工作：(1) 采用激光烧蚀和超声冷却脉冲原子束技术制备了高熔点过渡金属原子束，利用(1+1) REMPI技术，精确测定了Ti、V、Cr、Fe和Co及其同位素激发态的绝对光电离截面，钛原子y5F04,5 激发态的光电离截面值分别为 2.4、3.6 Mb；钒原子y4F05/2,3/2、x4D07/2,5/2,3/2、z2P03/2 态的测定值分别为 6.4、1.0、2.5、2.2、1.5、1.4 Mb；铬原子y5P03,2、y7P04 态的测定值分别为6.8、2.9、2.6Mb; 铁原子z5G05,4,3、y5D03,2,1、z3G05,4、z3P02 态的测定值分别为 2.6、5.0、2.8、3.2、3.1、2.6、2.2、1.2、2.6Mb；鈷原子z3P02、y2G09/2,7/2、y4F07/2,9/2、z2D07/2,5/2 态的测定值分别为 2.6、2.6、2.2、0.8、0.7、0.7、0.4Mb。结果表明光电离截面与激发态总角动量量子数相关； (2) 在上述工作基础上，改进了实验方案，建立了泵浦-探测技术实验装置，采用激光泵浦-探测和(1+1’) REMPI 技术，优化实验条件，测定了泵浦激光波长在305-309 nm波长区钴原子(1+1’) REMPI光谱，并对相应的谱线进行了标识，针对钴原子3p63d84p [y4G°11/2]激发态，得到其阈限光电离截面值为27.83Mb。该实验装置可进一步研究Ti、V、Cr、Fe、Co等金属原子高激发态阈限光电离截面、光电离截面的极化效应和自电离共振。在项目周期内，完成了计划中的关键研究内容，培养硕士7名、博士1名，发表学术论文19篇。