氯元素在土壤-地下水系统中的非生物转化机制

The occurrence of natural organochloride provides new insights on the traditional cycling modes and mechanisms of the chlorine element. Soil-groundwater system is an important site for the cycling of chlorine element. It is also a new field where inorganic chlorine (Cl¯) and organochloride transform into each other under Fe/Mn dominated abiotic processes. This study focuses on how abiotic processes affect the transformations between inorganic chlorine and natural organochloride in the soil-groundwater system using the isotopic tracing technique (36Cl) and system decomposition method. Field studies, laboratory culture experiments, and modeling experiments will be carried out to identify the abiotic generation and degradation processes of natural organochloride. This research expects to make a breakthrough in the transformations between inorganic chlorine and natural organochloride in soil-groundwater system. It can enrich and develop the theory of the geochemical cycling of chlorine, provide scientific basis for risk assessment, and prevention and control of natural organochloride, and provide insights into the geochemical behavior of chlorine in hydrology.

天然有机氯代物的发现对传统氯元素循环模式与机制提出了新的思考。本研究基于土壤-地下水系统是氯元素循环的重要场所，也是Fe/Mn主导的非生物作用下无机态氯（Cl¯）和有机态氯（天然有机氯代物）相互转化的空缺区和难点聚集区，围绕非生物作用如何影响土壤-地下水系统中氯元素转化这一科学问题，运用同位素示踪（36Cl）技术和系统分解法，按照野外调查-培养实验-模拟实验的思路，开展土壤-地下水系统中无机态氯和有机态氯相互转化过程研究，破解非生物作用下天然有机氯代物生成和降解过程识别的难题，有望在土壤-地下水系统中氯元素的迁移转化方面取得突破成果。研究成果可丰富和发展氯元素的地球化学循环理论，为天然有机氯代物的风险评价和污染防控提供科学依据，也可为水文学中氯元素的地球化学行为评价提供新思路。

天然有机氯代物的发现对传统氯元素循环模式与机制提出了新的思考。本研究基于土壤-地下水系统是氯元素循环的重要场所，也是Fe/Mn主导的非生物作用下无机态氯（Cl¯）和有机态氯（天然有机氯代物）相互转化的空缺区和难点聚集区，以神农架天然林区为研究区，综合运用野外调查和室内试验等多种方法，建立土壤中天然有机氯代物的分析方法，分析了土壤带中有机氯代物的赋存特征及影响因素，揭示了非生物作用下无机态氯和有机态氯的相互转化。得出主要成果如下：（1）建立了基于碱熔-离子色谱法的测定流程，方法回收率为99.98%（n=3），相对标准偏差为1.6%~6.7%，可实现土壤-沉积物中天然有机氯代物的简单快速测定。（2）明确神农架天然林区土壤带中氯元素的时空分布特征，阐明土壤层中有机氯代物含量占总氯含量的75%以上。环境因子对土壤中有机氯代物赋存的影响程度由大到小依次为植被类型、海拔、碱解氮、总有机碳、含水率、容重、总氮、粘粒占比、总磷、pH、总有机结合态铁、总锰和总铁。（3）识别非生物作用下氯元素的转化，明确·OH是氯化反应发生的关键物质及土壤环境对其生成的影响。本研究为更全面而深入地认识氯元素的环境地球化学行为，提供了新思路。