微反应器内CO2吸收/解吸过程的调控和强化机理研究

Miniaturization of CO2 capture system is in favor of the energy saving and consumption reduction for purification process of natural gas and syngas, moreover, can promote the development about comprehensive development & use resource of natural gas and oil field gas on the offshore floating platform or other special occasions. Our prior research in this area suggested that the gas-liquid two-phase mass transfer and reaction were extremely influenced by the variations of flow pattern. However, their intrinsic reasons are not well understood, there is an urgent need to explore methodologies for control and intensification for CO2 absorption/desorption. Therefore, in this project, we will carriy out the coupling principles between transfer and reaction about CO2 absorption/desorption process in microreactor. We hope to strive to solve the following problems by means of experiments, accompanied by theoretical analysis and numerical simulation. (1) The cooperative effective mechanism about the transfer and reaction in the dynamic change on gas-liquid two-phase interface in microreactor will be revealed; (2) The gas-liquid two-phase mass transfer model in microreactor at elevated pressure will be created. (3) The optimization matching between the apparent kinetics of CO2 absorption/desorption process and the microchannel geometry in microreactor will be investigated. The control and intensification methodology of the reaction processes from system hierarchy to micro-level will be formed. The effective control and intensification of CO2 absorption/desorption process will be carried out. This project will provide the theoretical basis for development of novel technology about natural gas/syngas purification based on the microchemical technology. Moreover, they can be extended to other acid gases removal processes.

CO2脱除系统的微（小）型化是天然气、合成气等净化过程节能降耗的有效途径，亦是海上浮动平台等特殊场合天然气、油田伴生气资源综合开发利用的关键。申请者前期研究发现，高压下微反应器内的气-液两相传质及反应过程受流型转换影响极大，但其内在原因尚不明确，有待深入研究。鉴于此，本项目拟主要通过实验手段，结合理论分析和数值模拟，对微反应器内CO2吸收/解吸过程涉及的传质与反应耦合规律进行研究，力求解决以下问题：（1）揭示两相界面动态变化过程中气-液两相流体传递与反应的协同作用机理；（2）建立高压下微反应器内的气-液两相流体传质模型；（3）通过微反应器内CO2吸收/解吸过程表观动力学特性与通道构型的优化匹配，形成从系统层次调控和强化微观层次反应过程的方法，实现CO2吸收/解吸过程的有效调控和强化。本项目的实施将为开发基于微化工技术的天然气及合成气净化新技术提供理论依据，并可拓展至其它酸性气体脱除领域。

CO2脱除系统的微（小）型化是天然气、合成气等净化过程节能降耗的有效途径，亦是海上平台等特殊场合天然气、油田伴生气等资源综合开发利用的关键。而高压下微反应器内的气-液两相传质及反应过程受流型转换影响极大，但其内在原因尚不明确，有待深入研究。.本项目针对微反应器内CO2吸收/解吸过程涉及的传质与反应耦合规律进行研究，利用双光路照明法观察示踪粒子在液膜中的运动轨迹，通过2-D流动照片对泄漏流进行定量研究，证实了矩形/方形通道内泄漏流的存在，通过气-液界面运动规律估算泄漏流；提出了单元传质模型和在线测量方法，成功描述了CO2溶解行为，在无需排除端效应的情况下，实现了传质系数的快速测量，提出了获取弹状流传质系数的方法；研究了0.1~3.0Mpa 系统压力下弹状流传质特征，表明系统压力越高，初始气泡长度和初始单元长度之比越小，气泡在通道中的溶解速率也随压力增加而增大，即传质系数增加，基于实验数据拟合的经验关联式很好地预测了不同压力下的传质系数。.以负荷有CO2的MDEA溶液为工作介质，发现CO2解吸率对解吸温度最敏感。 当溶液停留时间约为7s时，CO2解吸几乎达到平衡，说明使用微通道反应器进行快速CO2解吸的优势，实验中kLa的值在0.36~2.68s-1范围内，与微通道的吸收值相当，比常规设备大1~2个量级，提出了经验关联式预测解吸情况下的传质系数。研究了MDEA溶液解吸过程的传热性能和能量消耗，发现沸腾传热占主导，传热系数与热通量强相关，液相流体流量、解吸温度、MDEA浓度、CO2负荷量是影响热通量的重要因素，提出了预测传热系数的经验关联式。.依据Taylor流传质过程的传质系数动态变化特性，采用在线高速摄影方法和传质单元模型，研究了气-液流量，微通道尺寸对Taylor气泡长度，速度和传质性能的影响，发现与液膜中的泄漏流相比，临界点之前液弹中的循环对液相传质系数的贡献占主导地位，为了解微通道内气液泰勒流动传质的动态变化提供了重要信息，为未来设计和优化气-液多相微反应器奠定了良好基础。