二维构形多分支通道微反应器的并行放大过程研究

多通道并行放大是微反应器放大的基本模式，而流体分布将直接决定其整体性能优劣。本项目拟通过多尺度优化和电阻网络模型设计方法，结合实验结果，对进出口分布/集流器为二维构形多分支通道结构的微反应器并行放大规律进行研究，力求解决以下问题：（1）阐释液-液两相流型在并行通道和出口集流通道内的形成、演变及转换机理；（2）从纳微结构（微通道表面结构及性质）、介观（微通道构型）及宏观（微反应器整体）三个尺度间的协同耦合分析并行放大规律，研究多通道微反应器放大过程中进出口分布/集流通道、并行微通道构型及特征尺寸和流体分布间的构效关系，阐释流体非均匀分布的产生机理和主控因素；（3）阐释多通道微反应器内单/多相流体均匀分布鲁棒性影响的内在机制，建立具有类似结构的多通道微反应器并行放大理论，为实现多通道微反应器的优化设计提供技术支持和理论指导。

针对单/多通道微反应器结构优化与设计，本项目开展了单通道内液-液萃取、气-液两相流动传质及反应，多通道并行微反应器的流体分布特性研究。采用CuSO4-AD-100/260#溶剂油为萃取体系，研究发现微通道反应器内铜离子萃取过程由两相间传质和界面化学反应共同控制，最高萃取效率为0.96，表观总体积平均传质系数为0.02~0.2 s-1，获得萃取效率与停留时间和表观总体积平均传质系数的经验关系式。在0.1~5.0 MPa下，N2-水为实验体系，研究观察到泡状流、弹状流、非稳定弹状流、弹状-环状流、并行流、环状流及搅拌流等七种流型。基于气-液两相流体的受力分析，详细研究了各种流型的形成机理，并将流型图分为5个区域，弹状流、非稳定弹状流、并行流及弹状-环状流等流型所占区域减小；泡状流、环状流及搅拌流等三种流型所占区域增加。系统研究了Y型微通道内的气-液弹状流特性，结果表明惯性力是影响气泡形成的重要因素，揭示了气泡由挤压机制到剪切机制的转变特性，基于气泡形状提出了用于预测膜厚、气含率及比表面积的近似机理模型。以离子液体HETBAB为催化剂，在8通道并行微反应器内进行了环氧丙烷（PO）环合制备碳酸丙烯酯（PC）的研究，系统研究了温度、压力、停留时间、CO2/PO摩尔比、PO中HETBAB浓度等因素的影响，揭示了反应过程中的传质与反应协同控制机制。结果表明：反应时间可由传统反应器的数小时缩短为10 s左右，在3.5 MPa时，PC收率可达99.8%；TOF值为3250~5796 h-1，远高于传统釜式反应器的60 h-1；当STY值由1070增加至1787 gprod./(gcat.•h)，远大于传统釜式反应器的19 gprod./(gcat.•h)。利用多尺度设计原理设计并加工了二维构形反应器，提出了分别测定每个通道内流体流量的方法以测定流体分布状况，系统考察了2、4、8、16通道并行等四类微反应器的流体分布状况。分别采用归一化流速、标准极差流速、流速的标准偏差等三个指标表示流体分布状况，揭示了多通道并行微反应器流体不均匀分布的内在因素，即：分叉点前的速度非对称和分叉点后的流动阻力非对称，提出了结构单元法分析流体不均匀的过程机制，为面向应用的多通道并行微反应器的设计提供技术支撑。