介孔炭/纳米二氧化锰电极制备及其原位吸附电降解有机污染物

介孔炭材料具有较高的比表面积、较好的孔道结构和优良的导电性能，是良好的吸附材料和载体材料。二氧化锰作为一种重要的无机功能材料，在催化和电极材料等领域已得到广泛应用。若将催化性能较好的纳米二氧化锰负载在强吸附性能的介孔炭材料上，将会实现高效原位吸附电催化氧化降解有机污染物的目标。为实现这一目标，本项目提出以介孔硅SBA-15为模板，在导电衬底金属钛表面生长介孔炭CMK-5，再以介孔炭CMK-5为催化剂载体，使纳米二氧化锰均匀地分散在CMK-5的孔道、表面及未被CMK-5占据的导电衬底金属钛表面，制备三维立体结构的介孔炭载纳米二氧化锰催化电极。对该电极的微观结构、理化性质进行表征，考察所制备的新型催化电极原位吸附电降解典型有机污染物的效能和机理，探讨电极微观结构与有机物降解效能之间的相互关系，为电催化氧化技术应用于实际水处理提供有效的电极制备方法和理论依据。

碳材料具有较大的比表面和较高的导电性，是良好的吸附材料和载体材料。若将催化性能较好的金属、金属氧化物和强吸附性能的碳材料相结合，将会实现高效吸附电催化氧化降解以及检测有机物的目标。本项目重点研究了几种碳材料和二氧化锰对有机污染物的吸附性能、钛基金属氧化物电极(二氧化铅、二氧化锡、二氧化锰)对有机污染物的电催化氧化性能、介孔碳与金属氧化物协同吸附-电催化降解性能以及石墨烯负载金属纳米粒子的电催化活性。. 在所研究的碳材料中,介孔碳CMK-3对亚甲基蓝的吸附能力最强，最大吸附量为3067mg•g-1，且对亚甲基蓝的吸附符合Langmuir吸附等温模型和准二级动力学模型。在α-MnO2、β-MnO2和δ-MnO2三种二氧化锰中，δ-MnO2对亚甲基蓝的吸附量最大，原因在于三种二氧化锰具有不同的晶型结构。α-MnO2和β-MnO2是一维隧道结构，而δ-MnO2则是层状结构，层状结构更有利于吸附有机污染物。鉴于CMK-3和纳米δ-MnO2对亚甲基蓝有较好的吸附效果，将介孔碳和纳米二氧化锰制备成电极，考察了该电极体系原位吸附电降解有机物的性能，研究结果表明该体系对有机物的降解是吸附和电催化共同作用的结果。. 基于石墨烯的纳米复合材料具有优良电催化性能，课题围绕石墨烯开展了一些研究工作。通过“一步水热法”制备了Pd@Cu/RGO催化剂，其具有核壳纳米结构，该催化剂对乙醇氧化具有较高的催化活性和良好的稳定性；用咖啡因作结构导向剂，采用简单、直接的共化学还原法合成了均匀负载在石墨烯上的Pd-Au纳米链（Pd-Au/RGO），合成的材料与商业Pd黑及Pd-C相比，对氧还原反应具有更好的电催化性能；利用NaBH4原位同步还原GO与H2PtCl6，合成了Pt/RGO纳米复合材料，修饰于玻碳电极表面，发现其在高浓度抗坏血酸存在下，可以很好的同时检测多巴胺与尿酸；以石墨烯与金纳米粒子为原料，借助于半胱氨酸，制备了一种新型的乙酰胆碱酯酶生物传感器，该传感器能对氯化乙酰硫代胆碱进行快速电化学响应，能实现对有机磷农药的快速检测，同时保持良好的稳定性。