（氧）氮化物光电极太阳能分解水制氢的研究

Nowadays, photoelectrochemical hydrogen production from water splitting via solar energy has become one of cutting-edge fields of materials science. This project focuses on (oxy)nitride semiconductor materials with band gaps of 1.7-2.3 eV, exploring efficient photoelectrode materials for solar hydrogen production. The main research contents of the project : (1) The effects of the band structure and micro-structure on the charge separation efficiency of （oxy）nitride photoelectrodes will be investigated. New approaches to increase the charge separation efficiency of semiconductor photoelectrode materials will be explored, for improving their solar-to-hydrogen efficiency. (2) The effect of surface treatment, surface modification, loading electrocatalyst on the surface charge injection efficiency will be studied. The key factors affecting the charge injection efficiency of the photoelectrodes will be disclosed, and new methods to increase the surface charge injection efficiency will be obtained, for enhancing the solar-to-hydrogen efficiency of photoelectrodes. (3) The kinetic mechanism of water splitting reaction over photoelectrodes will be researched, for elucidating the photochemical corrosion of the photoelectrodes. New electrocatalysts will be explored, for reducing the overpotential of the reaction and increasing the reaction rate. New strategies to enhance the durability of photoelectrodes will be researched.

半导体光电极材料可以利用太阳能分解水制氢，已成为当前国际材料领域所进行的重大前沿科学探索之一。本项目重点关注带隙在1.7-2.3 eV之间的（氧）氮化物半导体材料，探索高效光电极材料。本项目的主要研究内容为： （1）研究半导体光电极材料的能带结构和微结构对电荷分离效率影响规律。探索提高电荷分离效率的方法，以提高光电极材料的太阳能转换氢能效率（solar-to-hydrogen efficiency）。 （2）研究表面处理、表面修饰和电催化剂担载对光电极材料表面电荷注入效率的影响规律。揭示光电极材料中影响表面电荷注入效率的关键因素，探索提高表面电荷注入效率的方法，提高光电极材料的太阳能转换氢能效率。 （3）研究光电极材料的界面反应动力学机制，阐明光电极材料的表面光腐蚀机制。探索新型电催化剂，降低反应的过电势，提高反应速率和量子效率。探索提高光电极材料稳定性的方法。

光电催化分解水制氢是将太阳能转化为化学能的一种重要途径。但是目前仍然缺乏高效、稳定、廉价的光电极材料。探索新型的光电极材料仍然是目前的研究热点之一。本项目主要探索新型的（氧）氮化物或氮化物光电极材料。研究光电极材料中的晶体缺陷对光电催化性能的影响规律。探索提高电荷分离效率和稳定性的方法，以提高太阳能转化效率。. 通过四年的努力，本项目获得了SrTaO2N、LaTaON2等新型高效氧氮化物光电极材料。通过界面优化，提高光阳极颗粒间的导电性，增加光生电子的收集效率，最终显著提升颗粒组装氧氮化物光电极的光电催化分解水性能。获得了制备（氧）氮化物光阳极薄膜的新工艺。揭示了影响光电催化性能的关键因素。以TaON为例，揭示了非化学计量缺陷（O/N比）对载流子密度、电荷传输以及光电催化性能的影响规律。. 获得了新型电催化剂，降低反应的过电势，提高反应速率和量子效率，并揭示了电催化剂对光电催化分解水影响的微观机制。. 本项目在Angew. Chem.、Nano Today、Adv. Funct. Mater.、Appl. Catal. B等学术期刊上共发表SCI学术论文26篇，获得授权发明专利2件，新申请发明专利2件。获得江苏省科学技术一等奖1项。