SCR脱硝催化剂修饰改性协同催化分解N2O的转化机理及调控机制研究

As a strong greenhouse gas, N2O can cause luminescent chemical smog and destruction of the ozone layer, and attracts much attention. Coal-fired power station is one of the main emission sources of N2O. It is promising to use SCR device to remove N2O in flue gas. Therefore, it is of great theoretical and practical significance to study the mechanism of co-decomposition and regulation of N2O by modified SCR catalyst. This project will carry out the basic research on the co-decomposition of N2O by V-Ti system SCR denitrification catalyst. The density functional theory calculation and the catalytic decomposition experiment will be carried out to, (1) study the transfer and transformation of N2O in the process of SCR denitrification, and reveal the reaction mechanism and the key factors of N2O on the surface of SCR catalyst, (2) study the relationship between the modified method and the structure effect of the catalyst, and reveal the mechanism of the decomposition of N2O by modified SCR catalyst, (3) study the interaction and competitive relationship of multi factor coupling, and explore the regulation and its mechanism of N2O decomposition process. The research will obtain the theoretical results in favor of the decomposition and transformation of N2O, which can provide theoretical support for the use of SCR device to remove N2O.

N2O是一种强温室气体，因其可以引发光化学烟雾和破坏臭氧层而备受关注。燃煤电站是 N2O的主要排放源之一，利用SCR装置协同脱除烟气中N2O具有广阔的应用前景。因此，本项目针对SCR脱硝催化剂改性协同分解N2O的机理及调控机制进行研究具有重要的理论和现实意义。本项目将开展利用钒钛体系SCR脱硝催化剂协同分解N2O的基础研究，通过密度泛函理论计算和催化分解实验：（1）研究SCR脱硝反应过程中N2O迁移转化规律，揭示SCR脱硝催化剂表面N2O的反应机理和关键因素的作用机制；（2）研究催化剂的改性方法与构效关系，揭示改性SCR脱硝催化剂分解N2O的作用机制；（3）研究多因素耦合的交互作用和竞争关系，探明N2O分解过程的调控规律与机制。项目研究将获得有利于N2O分解转化的理论研究成果，可为利用SCR装置脱除N2O提供理论支撑。

氧化亚氮（N2O）是一种常温下稳定存在的强温室气体，寻求有效控制和消除N2O的新方法新途径成为当前亟待解决的重点环境问题。本项目在前期研究工作的基础上，展开了针对SCR脱硝过程中N2O生成转化机理以及中毒机理的理论与实验研究，研究结果可为燃煤电站燃烧污染物的协同脱除提供理论依据。研究进展及结果如下：1）研究考察了助剂种类、含量以及烟气成分对催化剂活性的影响，结果表明，Bi2O3的掺杂可以有效的提高NiO催化剂催化分解N2O的能力，并且Bi0.1NiO1.15具有最优的催化性能，Bi2O3的掺杂不仅能够增加催化剂表面氧空位和活性位点的数量，还能提高催化剂比表面积以及Ni3+/(Ni2++Ni3+)的比例，从而促进N2O的吸附和活化，有利于分解反应的进行；2）采用浸渍法制备了一系列铋镍金属氧化物（BiNi）掺杂的V2O5-MoO3/TiO2催化剂，考察了助剂含量以及烟气成分对协同脱除NO和N2O性能的影响，发现40BiNi/VMT催化剂在300~450℃的温度范围内表现出优异的N2O分解活性和较好的脱硝性能以及抗水蒸气中毒性能；3）BiNi的存在促进了V2O5-MoO3/TiO2催化剂表面氧空位的产生，从而促进了N2O的分解，筛选多种金属助剂掺杂NiO，考查其性能得出最优助剂Bi，在不改变商用钒钼钛催化剂组分的基础上，开发了具有分解N2O性能的改性SCR脱硝催化剂，达到协同脱硝脱N2O的目的。4）燃煤烟气中多种元素均能导致SCR催化剂中毒失活，从而影响氮氧化物的脱除效率，本项目系统研究了碱土金属对钒钨体系及钒钼体系催化剂的影响，揭示了碱土金属对催化剂表面性质和脱硝活性的影响机；5）基于量子化学中的密度泛函理论，详细考察了燃烧烟气中典型的重金属污染物与钒钛基SCR脱硝催化剂之间的相互作用机理，研究了不同重金属对SCR催化剂表面电子结构以及NH3物种活化的影响机理，首次获得了重金属与催化剂相互作用过程中对V2O5物种化学性质的影响规律。