等离子体催化脱除挥发性气体污染物苯的反应机理研究

挥发性有机化合物（VOCs）是现代社会中一类危害极为严重的空气污染物，控制排放和脱除空气中的VOCs对保护环境和人体健康具有重大意义。等离子体脱除VOCs具有可在常温常压下进行、脱除浓度适应范围宽、可同时处理多种污染物的优点，因而有广泛的应用前景。采用等离子体和催化材料相结合的方法可显著提高VOCs的脱除率和二氧化碳的选择性，产生协同效应。目前对于等离子体与催化材料的协同机理尚在探究之中，对于反应中关键活性物种的诊断研究还极少。本研究针对等离子体催化脱除典型挥发性污染物苯的体系，利用合肥同步辐射国家实验室的燃烧实验站装置及本课题组拥有的等离子体活性物种诊断手段（时间分辨发射光谱和光腔衰荡吸收光谱）和催化材料表面吸附物种原位研究的红外光谱测试装置，对该体系的等离子体活性物种及催化材料表面物种进行诊断与表征，深入探讨等离子体与催化材料的协同作用机理，为优化反应条件和反应器结构提供理论指导。

本项目通过考察等离子体和催化剂不同结合方式对脱除苯协同效应的影响，以及放电产生的臭氧对催化氧化苯的贡献，表明苯和臭氧在催化剂表面的反应过程对等离子体催化脱除苯的协同有重要作用。催化剂AgMn/HZSM-5具有优良的臭氧催化氧化吸附态苯的能力，银的加入促进了苯完全氧化生成二氧化碳反应，锰的加入促进了臭氧的分解。对反应后催化剂进行程序升温脱附的研究表明甲酸是苯氧化过程可能的中间产物。通过时间分辨光谱，对不同的氧气浓度，气体流量和水含量条件下的放电过程进行了诊断。OH发射强度随着水浓度的增加而增加，并且放电电压过零时OH仍然有辐射，这可能和亚稳态N2(A)有关。利用拟合光谱的方法，由N2(C-B)和OH(A-X)的光谱估算了N2和OH时间分辨的振动温度和转动温度。