吸附/过滤耦合等离子体催化脱除废气中PAHs的机理研究

The new method of PAHs decomposition from exhausted gas，absorption/filtration coupling plasma catalysis, is put forward in this research. Two reactive systems are formed, filtration of stainless powder sintering layer-plasma oxidation of DBD-catalysis oxidation of metallic oxide and absorption of diatomite-plasma oxidation of DBD-catalysis oxidation of metallic oxide. Gaseous phase PAHs, solid phase PAHs and solid phase product during gaseous phase plasma reaction are absorpted and filtrated through this method. Finally,they are conversed into harmless materials under the coupling function of palsma catalysis. These studies will be carried out in order to obtain the principle of the highly-efficient and harmless control of PAHs, including the effect of DBD on the absorption and oxidation characteristics of metallic oxide/diatomic, the filtration mechanism of stainless powder sintering layer, the PAHs oxidative mechanism under the complicated reaction system of absorption-filtration-plasma catalysis.This research will provide perfect technology approach in order to solve the multiplex pollutants control, automotive pollution control and room air purification.

采用吸附/过滤耦合等离子体催化脱除废气中PAHs的新方法，构建不锈钢粉末烧结层过滤－介质阻挡等离子体氧化－金属氧化物催化氧化以及硅藻土吸附－介质阻挡等离子体氧化－金属氧化物催化氧化两个反应体系，对废气中的气/固相PAHs以及气相等离子体反应过程中生成的固相产物实现高效吸附和捕集，最终在等离子体催化的协同作用下完成深度氧化脱除。本课题研究介质阻挡放电对金属氧化物/硅藻土吸附氧化性能的影响机制，PAHs降解过程中不锈钢粉末烧结层的过滤机制，以及PAHs在吸附－过滤－等离子体催化复杂体系下的氧化机理，为废气中PAHs的高效无害化控制提供重要的理论依据，同时为解决燃煤过程复合污染物控制、机动车尾气净化甚至室内空气净化等环境问题提供理想的技术途径。

近年来，多环芳烃（PAHs）引起的大气环境污染问题日益严峻，因而对其排放控制已经刻不容缓。等离子体催化技术具有效率高、能耗低、副产物较少等优势，是一种新型的PAHs的无害化处理方法。本项目以萘作为PAHs的代表性物质，采用吸附/过滤耦合等离子体催化的新方法，分别对不锈钢粉末烧结层过滤－介质阻挡等离子体氧化－金属氧化物催化氧化和硅藻土吸附－介质阻挡等离子体氧化－金属氧化物催化氧化两个反应体系中气/固相萘的去除特性和机理进行深入研究，在Ti光催化机理、萘降解产物和萘降解机理等方面进行了开拓性研究。主要的研究结果有：.（1）介质阻挡放电协同吸附催化系统中，比较Ti/SiO2、Mn/SiO2、Co/SiO2等催化剂在介质阻挡放电中的萘去除效果，发现萘的去除率呈现以下规律：Ti/SiO2>Mn/SiO2>Co/SiO2>SiO2>未填充催化剂，而COx选择率呈现的规律是：Ti/SiO2>SiO2>未填充催化剂>Mn/SiO2>Co/SiO2。Ti/SiO2能同时促进萘的初步氧化和深度氧化，而Mn/SiO2和Co/SiO2等催化剂主要是促进萘的初步氧化。DBD协同吸附催化技术还能有效减少臭氧、气溶胶等副产物的生成。.（2）对介质阻挡放电协同吸附催化系统中Ti/SiO2促进萘降解的催化机理进行了研究，发现放电前Ti/SiO2中的Ti元素以单一的Ti4+稳定存在，而放电后出现了Ti3+。放电后的5 ml Ti/SiO2和20 ml Ti/SiO2 中Ti3+的百分比含量分别为20.5%和 23.2%，这说明随着Ti负载量的增加，光催化作用愈加明显。另外，20%氧气浓度和0%氧气浓度放电后，Ti3+的百分比含量分别为23.2%和52.6%。由此可知氧气存在时，萘的去除主要依靠放电产生的氧化性自由基和光催化产生的电子空穴对的共同作用。