温室气体捕集用新型氧化石墨烯/聚合物复合膜的基础研究

膜技术作为污染控制的先进手段是关系到国家发展战略的"绿色"技术。本项目提出采用可控颗粒尺度和官能团含量的氧化石墨烯（GO）来提高由新型反应体系构筑的交联聚合物膜材料对温室气体捕捉分离性能。通过分子设计和结构控制，以GO与聚合物间官能团反应生成共价键为基础，消除复合膜微结构中两相界面问题、提高其机械性能和温室气体捕集性能。同时，利用表面具有大量官能团的氧化石墨烯作为辅助交联剂降低聚合物膜的结晶度。研究复合膜的微观结构、化学组成、GO颗粒尺度等因素与气体分离性能的之间的基本关系，确定纳米复合膜优化的制备条件、传质机理和相关规律。力求通过系统深入的研究，在完善石墨烯类复合材料基本理论的同时，为温室气体捕集用膜材料的高性能化提供理论和实践基础。

本工作首先利用热交联反应制备PEO材料膜以抑制其结晶行为，然后通过浸渍后处理提高交联PEO膜的气体渗透性能，最后加入氧化石墨烯(GO)提高交联膜的力学性能。.采用两种不同分子量的氨基官能化的PEO分别与环氧官能化的PEO，进行热交联反应制备两种纯PEO交联膜。对交联膜的物理化学性能及结构进行表征，证明了交联膜室温下非晶结构。对制备的两种交联膜系统的进行了气体渗透性能的测试。研究了测试温度、测试压力等对膜渗透性能的影响规律，研究了CO2对交联膜的塑化影响。.采用低分子量聚乙二醇(PEG)水溶液浸渍处理PEO交联膜并系统研究了PEG浸渍对交联膜气体渗透性能的影响。研究发现浸渍膜的气体渗透通量随着PEG分子量的增大而先增大后降低，对气体分离性能没有明显影响；PEG端基对气体的渗透通量以及分离系数影响非常显著，采用双甲醚PEG浸渍交联膜的效果最好；进一步的研究PEG浸渍增重对于浸渍膜性能的影响，发现随着交联膜浸渍增重的增加，膜的玻璃化转变温度降低，分子链段柔顺性增大；同时浸渍膜的自由体积分数明显提高，有利于气体的扩散过程，使气体渗透性能得到显著的提高。.利用改进的Hummer法制备了氧化石墨烯，对其物理化学结构进行了表征测试，测试结果表明制备的氧化石墨烯表面带有丰富的含氧基团。制备了GO/PEO复合膜，测试结果表明GO不是简单的共混在PEO交联结构中，而是因为自身带有丰富的环氧基团，因此参与到了PEO交联结构的构建当中， GO与PEO之间形成了良好的界面结合。GO的加入大幅度的提高了复合膜的力学性能。测试了不同含量的GO对于复合膜气体渗透性能的影响。利用优化的PEG浸渍条件对复合膜进行了浸渍处理，进一步提高了复合膜的气体渗透性能。.通过本课题的研究共发表SCI文章24篇，获得授权中国发明专利9项。获得省一等奖一项，教育部二等奖一项。