土壤中Np-237含量测定及近地表迁移行为研究

Neptunium-237 is released to the environment from nuclear weapon tests and by the discharges from nuclear reprocessing plants. Neptunium-237 plays an important role for investigation of the distribution and transport mechanics of neptunium, as well as one of the most interested nuclides in high level radioactive waste. Determination of neptunium-237 in environmental samples is rather a complicated task because of its low specific activity and strong interferences from the presence of high levels of uranium, thorium, polonium, etc. References for neptunium-237 in background level are few reported, most of the references are focused on the procedure for purification of neptunium from various samples, and samples measurement from contaminated region. Sediment and soil samples collected from Guangxi Beibu Gulf area will be measured by ICP-MS and alpha spectrometry followed high recovery yield ion exchange method for extraction and purification of neptunium-237.Meanwhile, the contents of Cs-137 and plutonium isotopes will be measured. The distribution and sources will be discussed according to the concentration of Np-237 in various samples, the sampling sites and the continents of samples. Analyzing the effects of river discharge and ocean currents base on the difference distribution between the river and ocean sediment. Moreover, the relevance of neptunium and other anthropogenic radionuclides will be analyzed.

环境中的放射性核素Np-237主要由大气核试验及核工业排放废物产生。Np-237是研究镎在环境中的分布及迁移的主要对象，也是核废物管理的主要关注核素。环境样品中Np-237含量低且容易受到其他核素的干扰，有关Np-237在一般环境样品中的的研究数据非常有限，发表的文献中大多数是关于Np-237分离纯化的方法或核污染地区环境样品中Np-237的含量。本工作拟采用高回收率的离子交换法提取各种土壤样品中的Np-237，并利用ICP-MS和alpha谱仪来测定广西北部湾地区土壤、海底及河流沉积物中的Np-237，并对样品中的Cs-137和Pb-210进行测量。根据取样点的位置、土壤成分以及土壤中Np-237的含量分析表层土壤样品中Np-237的分布特征及影响因素。通过土壤、河流及海底沉积物中的Np-237含量及分布差异 ，研究河流与洋流对其的影响，并尝试分析这些核素之间的关联性。

本工作建立了以242Pu为示踪剂的加速器质谱测量237Np的方法，通过一系列标准样品的测量，表明237Np和242Pu在离子源中有不同的引出效率，其引出效率比为1:3。AMS测量237Np时，其测量探测限可以小于1fg。对广西地区的土壤及沉积物中237Np、Pu同位素、137Cs与210Pb进行了分析，土壤样品中237Np的浓度范围为0-75.6 pg/kg（0-1.971 mBq/kg），并且大多数样品中237Np的比活度约为20 pg/kg（0.521 mBq/kg）。对广西地区样品中237Np与137Cs和239+240Pu比活度进行了分析发现他们之间存在着一定的相关性。.利用电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)法和γ能谱法对青海地区和东北地区的天然放射性核素和钚同位素及137Cs进行了测量，并分析了两个青海柱样中237Np的分布与影响因素。其主要研究结果有：1）多个样品的测量结果表明，研究地区240Pu/239Pu的比值与大气沉降值0.18±0.02一致，表明研究地区Pu的来源为大气沉降，其他来源可以忽略；2）在五个青海森林土壤柱样中239+240Pu比活度和137Cs 比活度的最大值均出现在表层土壤中，且239+240Pu比活度和137Cs 比活度随着土壤深度的增减呈指数递减趋势；3）对青海样品中210Pb, 238U, 232Th, 226Ra和 40K等天然放射性核素的垂直分布进行了研究，发现它们之间存在较高的相关性；4）对青海NNS1号柱样的237Np分布进行了研究，237Np与239+240Pu、137Cs的活度和有机质呈很高的正相关关系，相关系数分别为0.833、0.863和0.744；4）东北地区表层土壤样品中，泥炭地(2.0911 ~ 10.8419 Bq/kg，平均为6.7795 Bq/kg)的钚浓度显著高于沙土(0.0546 ~ 2.3210 Bq/kg，平均为0.0629 Bq/kg)，与土壤的粒径大小有关。ZL1、ZL2和CGH 3个参考土样核的表层239+240Pu活性在0.1619 ~ 8.4725 Bq/kg之间。5）东北地区钚同位素和137Cs的分布与土壤成分及有机质含量有关，与重金属Cr的含量(相关系数0.557)、Cu的含量(相关系数0.480)、Cd的含量(相关系数0.471)呈弱相关关系。6）237Np的分布与土壤成分